0 引 言
鄂尔多斯市是我国重要的煤炭能源生产基地[1]，目前已探明煤炭储量2 017亿t，具有储量大、分布广的特点[2]。鄂尔多斯煤田是典型的草原型煤矿区，作为我国北方地区的生态屏障，其气候干旱，水土流失严重，地表长期的强烈蒸发造成土壤养分流失，区域植被覆盖度低于25%，以干草原落叶灌丛和沙生植物为主要植被类型，生态弹性力较差[3]，属于典型的农牧交错带型生态脆弱区[4]。
煤矸石是无机物和少量有机物的混合物，除了大量的常量元素外，还含有Cd、Cr、Hg、Mn、Pb、Zn等对环境敏感的微量元素[5]。煤矸石是我国排放量和累计储存量最大的工业固体废物[6-7]，占原煤总产量的15%～20%。当煤矸石堆积在矿区内，不仅大规模占用土地，还严重危害了矿区的生态环境。煤矸石在风化、降雨等外部因素影响下逐步崩解，经过雨水淋溶后会释放出环境敏感型微量元素，极易造成堆放区及邻近区域的土壤及水环境污染，从而会对矿区周边草地生态造成极大的安全隐患[8-9]，且煤矸石中环境敏感型微量元素含量越高，对环境的影响就越严重[10]。煤矸石经长期堆积，风蚀水蚀后，最终会成为土壤[11]，其相应的污染组分释放作用也是一个长期的过程，因此对煤矸石的环境效应进行研究具有重要的意义[12-13]。随着国家能源中心的西移，鄂尔多斯煤田将占据重要的能源战略位置。然而由于煤炭资源的不断开发，煤矿区的土壤环境、水环境受到严重破坏，生态环境加剧恶化，生态系统受到内外营力的扰动，其复杂性、敏感性及脆弱性逐渐上升。草原煤矿区独特的地理位置及脆弱的生态系统，着重突出了煤炭资源发展与生态环境极度脆弱的典型矛盾点，使得煤矸石环境污染问题越来越受重视。因此，针对草原煤矿区煤矸石进行理化特征分析及生态风险评价研究，为草原煤矿区的生态文明建设提供科学建议。
1 材料与方法
1.1 样品采集
在2018年8月对鄂尔多斯市某矿区进行采样，根据实验目的与要求，选择在井下采掘面采集新鲜样品，在煤矸石堆场采集风化、水蚀后的样品。具体包括：矿井下2个采煤层的顶板矸(C1、C3)、底板矸(C2、C4)，煤矸石山上的风化样品(C5)、煤样品(C6)。
1.2 样品处理与分析
煤矸石进行预处理，将大块煤矸石破碎后转移至行星式球磨机(XGB2)中，设置煤矸石与球磨子的质量比为1∶1.5， 400 rad/s单向旋转球磨20 min，过100～200目(0.15～0.075 mm)筛，利用四分法进行混合和缩分。采用偏光显微镜(Nikon LV100N POL)对样品薄片进行镜下鉴定[14]，采用X射线衍射仪(ARL, X′TRA)进行物相分析，利用扫描电子显微镜(Hitachi, S-3400NII)进行煤矸石的形貌观测分析[15]，利用X射线荧光光谱仪(S4 PIONEER)，依照标准Q/SY DQ0338—2000《岩石矿物中无机元素》对煤矸石所含的化学元素进行检测分析。
称取0.5 g煤矸石粉末样，采用HF-HNO3-HClO4(体积比为10∶5∶5)电热板消解[16]，用稀硝酸定容后过0.45 μm微滤膜，通过电感耦合等离子体质谱仪(NexION 300X)测定溶液中Cd、As、Hg、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb等重金属浓度，通过原子吸收(或石墨炉)分光光度计法测定As和Hg的浓度。在测定过程中，用空白试验、平行试验和加标回收试验进行质量控制，平行试验相对偏差均小于±10%，加标回收率在95%～105%。利用Origin、SPSS 25、Excel等软件对实验结果进行数理统计分析。
2 煤矸石的理化特征
2.1 微观结构特征
根据薄片鉴定结果(图1)显示，C1为泥岩，含较多碳屑有机质，主要为镜质组，分布较为杂乱；C2、C3和C4为粉砂质泥岩，砂质颗粒主要为石英，其中C2含大量有机质碎屑，主要为镜质组，表面裂隙发育。C3含有云母和有机质碎屑，有机质呈颗粒状散布于泥质基质中。C4中粉砂占比为20%左右，分选差，磨圆度差，C5为泥质粉砂岩，主要为石英，占比在45%以上。砂岩颗粒分选差，磨圆度呈棱角-次棱角状，泥质胶结，含有较多的有机质碎屑。C6为煤，主要显微组分为镜质组，透射光下呈黑色-褐红色，表面裂隙发育。通过图1中煤矸石的SEM图观察结果可见，煤矸石样品形貌不规则，表面粗糙，由微米块状颗粒堆积而成，上覆黏土矿物，且表面存在大量孔隙及数道裂隙，缝宽大于10 μm。
图1 煤矸石的微观结构类型
Fig.1 Microstructure type of coal gangue
2.2 矿物组成特征
根据XRD物相分析(图2)，煤矸石包含的矿物种类繁杂，衍射峰特征明显、含量较大的矿物为石英、高岭石、白云石和钾长石等，一些含量较小的矿物为斜长石、菱铁矿、方沸石、黄铁矿、普通辉石、铁白云石等，还存在部分非晶体。煤矸石样品中除C6外，其余所含矿物均以石英和长石族矿物为主。
图2 不同类型煤矸石的XRD图谱
Fig.2 X-ray diffraction patterns of various types of coal gangue
通过图3可得，C1和C3所含矿物类型多于其他类煤矸石，仅有顶矸类煤矸石含有黄铁矿和菱铁矿。C1样品中黏土矿物质量分数高达63.9%，石英质量分数27.6%，与薄片鉴定的结果吻合，属于质地较纯的泥岩。C3样品的石英、钾长石、斜长石等矿物质量分数分别为39.4%、15.3%、2.5%，均高于C1样品，但黏土矿物占比仅为24%，因此判断认为在风蚀、水蚀等外部环境中，C1样品比C3样品更容易崩解，向周围环境释放污染组分。C2、C4和C5样品主要含石英、钾长石和黏土矿物等矿物，其中C4样品的黏土矿物含量较高，C5样品石英含量较高。C6样品为分选煤矸石过程中夹带的煤，因此其基本矿物含量与煤矸石有较大区别，主要含有黏土矿物和非晶体。
图3 研究区煤矸石X-射线衍射定量分析
Fig.3 X-ray diffraction quantitative analysis of coal gangue in study area
2.3 化学组分分析
2.3.1 主要化学成分分析
通过全岩矿物X-射线衍射定量分析可知，图4中C1～C5煤矸石的常量元素种类变化幅度较小，其中煤矸石的主要成分是SiO2(质量分数53.17%～61.23%)和Al2O3(质量分数18.27%～22.55%)，二者占72.54%～82.32%，属于铝硅型煤矸石。硫质量分数为0.03%～0.24%，属于低硫煤矸石，Fe元素(以Fe2O3计)质量分数达1.92%～8.42%。其余化学成分组成为：Mn (0.01%～0.06%)、Ti(0.59%～0.71%)、CaO(0.34%～3.10%、K2O (2.22%～2.79%)、S(0.03%)、P(0.01%～0.12%)、MgO(0.68%～2.25%)、Na2O(0.31%～1.28%)，煤矸石的平均烧失量达11.39%。而C6为煤样品，其常量元素含量与煤矸石相比有一定区别，最主要的是烧失量达67.83%，远大于煤矸石样品。
图4 煤矸石主要化学成分的XRF分析
Fig.4 XRF analysis of main chemical components of coal gangue
由图5中相关性分析可得，Fe(以Fe2O3计)与Mn、P及MgO呈显著正相关性，相关系数分别为0.887、0.955和0.987，表明Fe与这3种物质的来源或在矿物中的分布机制相同。根据XRD分析结果可推测，研究区煤矸石除了富含菱铁矿(FeCO3)、黄铁矿(FeS2)、铁白云石(Ca(Fe,Mn,Mg)(CO3)2)等，还存在一种Fe、P元素混合的矿物；Mn与MgO间呈显著正相关性，相关系数为0.905，也验证了煤矸石内存在白云石(CaMg(CO3)2含少量的Fe，Mn等)、铁白云石等Mn、Mg元素混合矿物；Ti与K2O、SiO2和Al2O3呈显著正相关性，相关系数分别为0.919、0.925和0.938，与硫元素及烧失量(Los)呈显著负相关性，相关系数均为-0.968，这是因为长石族类含有少量的Ti，且长石族类的硅铝总量的占比较高，其相应的烧失量就越低；通过烧失量(Los)与S、Na2O、SiO2及Al2O3的相关性分析，Na2O与S元素来源相同，煤矸石中Na2O与S元素含量越高，其相应的烧失量也就越大，硅铝总量占比越大，煤矸石中的Na2O含量及烧失量就越低。
图5 煤矸石主要化学成分的相关性分析
Fig.5 Correlation analysis of main chemical components of coal gangue
2.3.2 微量元素分析
样品煤矸石中Ba、Ga、Zn、Cu、Cr和V的含量明显高于内蒙古、中国及世界土壤背景值(表1)，其中Cu、Cr的平均含量高于内蒙古土壤2.4倍，中国土壤1.5倍，Ga、V的平均含量高于内蒙古土壤2倍，中国土壤1.5倍，说明这些元素在煤矸石中得到了富集[17]。
表1 煤矸石主要微量元素分析结果及其背景值[18]
Table 1 Analysis results and background values of main trace elements in coal gangue[18]
元素BaZrYSrRbGaZnCuNiCrV煤矸石元素含量/(mg·kg-1)最小值52515320.210481.25.230.326.313.073.376.7最大值63527829.4201140.928.4138.544.456.7123.8151.1均值557.20230.6024.38135.20111.1627.4073.3834.6427.3299.74107.52SD46.0650.963.7938.1321.521.3348.858.0117.7119.1528.36CV/%8.2722.1015.5328.2019.364.8666.5723.1264.8219.2026.38煤矸石元素含量背景值/(mg·kg-1)内蒙古土壤5422251823810714.659.114.119.541.455.1中国土壤46925622.916711117.574.222.626.96182.4世界土壤5004004025015020930507090
注：SD为平均值标准误差；CV(变异系数)为标准差与均值的比率。
通过图6(图中虚线为内蒙古土壤背景值)分析，不同采煤巷道煤矸石的微量元素含量存在显著差异，C3、C4样品煤矸石微量元素的平均含量高于C1、C2，且部分元素的含量较高，可以进行高附加值利用。样品中其余元素的含量与内蒙古土壤背景值相近或略高于内蒙古土壤背景值，新鲜煤矸石中微量元素的含量高于风化煤矸石，这说明煤矸石中的敏感型元素在风蚀雨蚀的过程中逐步向外部环境扩散。研究区属于典型的农牧交错型生态脆弱区，对整体环境的安全性要求更高，煤矸石破碎后与动植物残体混合成为土壤，产生的污染物通过各种途径进入动植物体内及水环境中，其中的有毒有害重金属难以在自然状态下被降解，具有潜伏性、不可逆性和长期性，最终会导致生态环境整体恶化，土壤污染化加剧，地表水及地下水环境不再适合饮用及生物生存。
图6 煤矸石微量元素与内蒙古土壤背景值对比情况
Fig.6 Comparison of trace elements from coal gangue and soil background values in Inner Mongolia
3 煤矸石堆积的生态风险评价
3.1 评价方法的建立
3.1.1 地累积指数法
地累积指数法(Geoaccumulation index)[19]通过分析单个样点的各类重金属来描述重金属在空间上的生态富集度和生态毒理学反应。地累积指数法Igeo主要计算方法如下：
(1)
式中：Ci为重金属元素i检测值，mg/kg；K为修正系数，取值1.5；Bi为重金属元素i的区域背景值，mg/kg。
3.1.2 潜在生态危害指数法
目前，国内外在评价有害重金属元素生态风险时多采用Hakanson评价法[20]，通过重金属的质量浓度与生态毒理学、环境污染风险等多种因素相互联系，避免从区域含量方面进行单一性生态效应污染评价，从而能够对重金属的潜在污染程度进行定量分级，也能体现出多因素重金属的综合潜在生态风险效应。其主要计算方法如下：
(2)
(3)
式中：IR为生态危害指数；
为重金属元素i的污染系数；
为重金属元素i的毒性响应系数；
为重金属元素i的潜在生态危害指数。
3.1.3 生物毒性不利影响评价法
INGERSOLL等[21]提出生物毒性不利影响评价法，可以用来评价煤矸石中重金属的混合生物效应，其计算式为：
(4)
式中，Q为平均可能效应浓度商；CPEi为重金属i可能效应浓度；n为重金属种类。通过单个重金属质量浓度和相应的阈值效应浓度(CTE)或可能效应浓度(CPE)的比值来判断生物毒性发生的可能性[22]，进而评价重金属的潜在生态危害。根据MacDonald等[23]的计算结果，重金属Cd、As、Hg、Cr、Ni、Cu、Zn和Pb的CTE(CPE)值分别为0.99(4.98)，9.79(33)，0.18(1.06)，43.4(111)，22.7(48.6)，31.6(149)，121(459)，35.8(128)。
3.2 评价结果分析
3.2.1 地积累指数法评价
不同种类煤矸石的重金属污染等级如图7所示，其中Cd、As、Hg、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb的Igeo范围分别是1.07～2.03、0.33～1.85、3.25～5.71、-3.73～1.08、-9.19～0.73、-0.43～2.56、0.81～6.34、-3.43～2.34，所有重金属均处于污染状态，Hg和Zn处于严重污染状态，Cd、Cu和Pb处于中度污染状态，As和Cr属于偏中度污染，Ni属于轻度污染状态。
图7 煤矸石中重金属污染等级
Fig.7 Pollution levels of heavy metals in coal gangue
3.2.2 潜在生态风险评价及生物毒性不利影响评价
依照Hakanson的潜在生态危害系数、潜在生态危害指数与污染程度的关系所提出的重金属生态危害程度的等级划分表[24]，见表2。选取内蒙古区域土壤元素质量分数背景值作为评价体系的区域背景值，根据相关研究[25]选取重金属元素毒性响应系数。
单项重金属的潜在生态风险评价结果如图8所示，煤矸石中Ni、Cr、Pb、Cu和As等属于轻微～中等风险等级，煤矸石中Cd、Zn和Hg的
值远大于其余因子，Cd、Zn属于中等～强风险等级、Hg属于极强风险等级。其中Hg导致重金属综合潜在生态危害指数处于很强的污染风险等级的最主要贡献因子，这与地积累指数法评价一致，说明长期堆积的状态下，重金属Hg、Cd和Zn对研究区的生态环境构成极大的潜在风险。不同种类煤矸石重金属Q在2.2～23.2，根据生物毒性等级划分标准[26]判断，研究区内发生生物毒性不利影响的可能性在33%～81%，Q和IR值变化趋势大致相同。单个重金属质量浓度与相应的阈值效应浓度和可能效应浓度比值(图9)表明：重金属污染的程度的强弱顺序为Zn>Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Ni。Zn、Hg浓度与TEC和PEC的比值较大，研究区内生物受到Zn和Hg的不利影响的可能性较大。
表2 重金属生态危害程度的等级划分
Table 2 Hierarchical classification ofecological hazards of heavy metals
单个重金属元素潜在生态危害指数Eir污染风险等级多种重金属潜在生态危害指数IR污染风险等级Eir<40轻微IR<150轻微40≤Eir<80中等150≤IR<300中等80≤Eir<160强300≤IR<600强160≤Eir<320很强IR≥600很强Eir≥320极强
图8 煤矸石重金属潜在风险指数和平均可能影响浓度熵
Fig.8 Heavy metal potential risk index and average possible influence concentration quotient
图9 各重金属质量浓度与相应CTE(CPE)的比值情况
Fig.9 Ratio of mass concentration of each heavy metal to corresponding CTE(CPE)
煤矸石最终会因破裂崩解变成土壤，其内部重金属会随之迁移转化进入区域环境中。综合对比3种评价方法发现，不同评价方法的侧重点略有区别，单一的评价方法存在局限性，并不能够全面反映出煤矸石重金属的污染风险状况，因此本研究通过多种评价方法，对煤矸石重金属进行全面评价，可以更清晰地判断出煤矸石堆积问题给研究区带来的潜在生风险，能够有针对性地加以科学性防范。评价结果表明：Hg、Zn和Cd是煤矸石中的主要污染重金属，其中Zn的质量浓度与CTE(CPE)的比值最高，说明其生物毒性不利影响程度较大。Hg、Cd等重金属的危害性较大，远超研究区的土壤背景值，煤矸石长期堆积后，Hg、Cd等重金属极易蓄积在周边种植的粮谷类和蔬菜类农作物中，进而通过食物链，对人类健康造成危害。因此，研究区内煤矸石的长期堆积会给当地的生态环境带来较大的安全隐患。
4 结 论
1)研究区煤矸石以泥岩为主，整体上呈现出分选性较差，磨圆度呈棱角状至次棱角状的特征，表面裂隙宽度大于10 μm，煤矸石的矿物组成以石英和高岭石为主。
2)煤矸石化学成分以SiO2、Al2O3及Fe2O3为主，其质量分数分别达53.17%～61.23%、18.27%～22.55%和1.92%～8.42%。Ba、Ga、Zn、Cu、Cr和V等元素在煤矸石中得到了富集，新鲜煤矸石中微量元素的质量分数高于风化煤矸石。
3)以研究区的土壤背景值作对比，煤矸石中所有重金属的潜在生态风险均处于污染水平，Hg和Zn处于严重污染水平，Cd、Cu和Pb处于中度污染水平，As和Cr属于偏中度水平，Ni属于轻度污染水平。其中Hg是最主要的贡献因子，导致RI值偏高，处于很强污染风险等级。通过生物毒性不利影响评价，重金属污染的程度的强弱顺序为Zn>Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Ni。Zn、Hg浓度与CTE和CPE的比值较大，表明研究区内生物受到Zn和Hg的不利影响的可能性较大。煤矸石的岩石形态，经长期堆积、风吹雨淋后，最终会成为土壤，风化煤矸石中重金属极易蓄积进入食物链，对人类健康造成危害。
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