地球科学与测绘
摘 要：准噶尔盆地南缘(下称准南)蕴含着丰富的中-低煤阶煤层气资源，但勘探程度相对较低，气体成因和气藏形成机理认识不足，一定程度上制约了开发。为探究准南米泉地区中-低煤阶煤层气成因及其富集成藏机理，基于18口煤层气生产试验井的气样及其伴生的煤层产出水样，系统开展了相关样品的稳定同位素、水文地球化学以及放射性同位素定年等室内试验，综合运用经典的天然气识别图版等手段分析数据。结果显示大部分样品点落在图版“生物成因气”、“二氧化碳还原”、“微生物产甲烷伴生CO2”区域；水型表现为
型，煤层水矿化度较高；煤层水放射性同位素3H<1.0 TU及14C< 0.44%(现代碳百分数)。分析认为：准南米泉地区煤层气以生物成因为主，CO2还原为其主要的形成途径，该区异常高浓度CO2与微生物产甲烷活动密切相关。此外，米泉地区水动力场较为停滞，煤层水地质年龄较为古老，没有或较少现今地表水补给，该区现今水文地质条件不利于产甲烷菌生存及其产甲烷活动，现存的生物气资源应大多产生于较早地质历史时期。最后，综合区域构造与水文地质背景，结合古气候资料和煤层埋藏史等，研究提出米泉地区广泛发育封存性次生生物气藏，其形成分别经历了埋藏与成煤、抬升与剥蚀、地表水补给与生物气大量形成、产甲烷作用停止与水动力封存4个地质阶段。
研究煤层气成因是煤层气地球化学领域的重要内容，借鉴常规天然气的研究思路，国内外学者将煤层气成因划分为有机成因和无机成因2大类，且煤层气的有机成因已得到普遍认可，无机成因气受到的关注相对较少，其中有机成因煤层气可大体上划分为生物成因和热成因2类。目前，国际上学者基于煤岩镜质体反射率Ro、气体组分以及碳氢同位素等地球化学指标，综合运用经典的天然气识别图版[1-5]，如δ13C1-δDCH4、δ13C1-C1/C2+、δ13C1-δ13CCO2及CDMI-δ13CCO2)，在粉河盆地、鲍文盆地、黑勇士盆地、苏拉特盆地和圣胡安盆地等地区均识别出了生物成因气，其地球化学特征多表现为干燥系数较大、CH4碳同位素轻及CO2碳同位素偏重(-24.6%～+2.24%)[6-11]。准噶尔盆地是我国典型的中-低煤阶含煤盆地，其南缘作为最厚煤层发育地区之一，蕴含丰富的煤层气资源，预测其2 000 m以浅的煤层气资源量约为0.95×1012 m3[12]。国内学者对准南地区煤层气资源潜力、成藏特征、富集条件及成藏机理等开展了一定的探索性研究[13-15]，取得了许多进展，其中关于富集成藏机理多从构造、沉积及水文地质等方面进行探讨，但受限于地质资料较为匮乏且不系统，对准南地区煤层气成因及其富集成藏机理尚未达成共识。笔者拟以准南米泉地区煤层气为研究对象，通过对现场采集的气样与水样进行分析研究，旨在探讨米泉地区煤层气成因，剖析水文地质条件在煤层气成藏过程中的作用，揭示地质历史时期次生生物气富集规律，结合区域地质背景、古气候资料和煤层埋藏史等，最终厘定米泉地区次生生物气藏的形成机理，以期对准南地区煤层气勘探开发提供一定的理论支持。
米泉地区位于新疆准噶尔盆地南缘博格达山以北，区内含煤地层受南北向挤压应力改造明显，整体表现为一组较为简单的NEE向展布的大型共轭褶皱(七道湾背斜与八道湾向斜)，且米泉地区断裂系统较为发育，断层类型以逆断层为主，可对区内含煤地层产生不同程度的破坏作用[18](图1)。米泉地区煤炭资源主要分布于西山窑组地层，含煤27～28层，总厚度为117.28～147.43 m，属低—中灰分、低硫、低磷，高挥发分、高发热量的优质煤，煤化作用程度较低，以不黏煤为主，长焰煤次之；此外，八道湾组煤层发育较差，煤层层数较少，总厚度为18.21～29.77 m，属低—中灰分、低硫、低磷，高挥发分、高发热量的优质煤，煤变质程度一般低至中等[16-18]。整体看来，米泉地区范围内煤层属于低变质煤，其赋存的煤层气资源属于低煤阶煤层气。
图1 米泉地区构造示意
Fig.1 Schematic of structure of Miquan Area
为查清米泉地区中—低煤阶煤层气成因及其富集成藏机理，在该区优选18口煤层气生产试验井进行采样工作。其中，3、5、9、11、13号井采集了气样与水样，1、2、4、6、7、8、10、12、14、15号井仅采集了气样，16、17、18号井仅采集了水样。随后，部分样品被送往中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室分别开展气样的气体组分、甲烷与二氧化碳的碳氢同位素分析(表1)，水样的阴离子、阳离子及矿化度等参数的测试工作(表2)；此外，部分水样被送往中科院水文地质环境地质研究所、美国BETA实验室以及中科院地球环境研究所分别开展14C、3H、129I等地层水放射性同位素测试工作(表3)。
表1 准南米泉地区煤层气生产试验井气样地球化学分析数据
Table 1 Data of gas sample geochemistry analysis of coalbed methane wells in Miquan Area on southern margin of Zhunnggar Basin
煤层气井埋深/m气体组分/%CH4C2+N2CO2稳定同位素百分数/%δ13C(CH4)δ13C(CO2)δD(CH4)干燥系数1631.2791.980.040.027.96-5.2051.586-23.9552 299.502515.4994.290.070.105.53-5.2631.040-25.5671 347.0031 165.3757.870.58041.55-6.806-0.680-27.42999.784532.6684.570.020.1715.21-6.907-0.805-25.7924 228.505793.8485.020.03014.94-6.548-0.703-25.7572 843.006668.2364.920.38034.70-6.870-0.234-27.065170.847900.3664.130.45035.42-6.716-0.424-26.744142.518636.0079.390.130.2120.28-6.789-0.210-24.644610.699900.0054.120.0114.3331.55-6.891-0.351-25.7235 412.0010822.0061.780.08038.14-7.061-0.441-26.273772.2511625.5086.780.010.6712.54-6.552-0.371-22.4058 678.0012890.0055.440.07044.48-6.874-0.591-25.721792.0013616.5995.190.0104.80-7.779-1.693-25.3459 519.0014570.2897.95002.02-6.631-0.430-25.7059 795.0015598.4290.820.018.310.86-6.322—-22.6379 082.00平均724.4077.620.131.5920.66-6.614-0.308-25.3843 719.47
表2 准南米泉地区煤层气井产出水样水文地质参数统计
Table 2 Statistical of hydrogeological parameters of water samples from coalbed methane wells in Miquan Area in southern margin of Zhunnggar Basin
煤层气井物理性质pHORP/mVT/℃主要离子质量浓度/(μg·L-1)HCO-3Cl-SO2-4I-Na+K+Ca2+Mg2+TDS/(mg·L-1)37.01-356.0019.209 192 400745 70048 5901.2224 078.70×103176.61×10315.47×10316.59×1037 944.0057.20-227.0017.40139 0902 466 82095 9801.3107 074.89×103185.80×10317.31×10325.04×10311 847.0096.45-256.0017.404 948 3101 516 09014 1901.0842 890.09×10360.56×10354.58×10323.88×1036 114.00116.78-286.0018.402 926 420780 1206 8800.9011 524.45×103109.34×10342.21×10325.82×1033 501.00136.94-440.0019.202 143 950831 30012 5700.7221 262.92×10378.10×10376.39×10333.04×1033 159.00167.18-227.0021.808 907 5902 256 34066 78020.2814 838.09×103271.85×10317.21×10333.64×1039 351.00176.76-363.0016.804 954 5701 165 7501301.1652 617.36×103127.82×10342.72×10328.1×1035 328.00平均6.90-307.8618.606 711 7601 394 59035 0203.813 469.50×103144.30×10337.98×10326.59×1036 749.14
表3 准南米泉地区煤层气井产出水样放射性同位素定年数据
Table 3 Data of radioisotope dating of produced water samples from coalbed methane wells in Miquan Area in southern margin of Zhunnggar Basin
煤层气井溶解无机碳同位素δ13CDIC/%14C现代碳百分数/%至今年数/a3H/TU129I/127I5————14.6×10-12112.8<0.44>43 500<1.0—167.3———4.64×10-12186.1————
由表1可知，在米泉地区，CH4体积分数为54.12%～97.95%(平均77.62%)，CO2体积分数为0.86%～44.48%(平均20.66%)，N2体积分数为0%～14.33%(平均1.59%)。此外，米泉地区C2+为0.01%～0.58%，平均为0.13%，表明该区的煤层气为干气。一般来说，干燥系数经常被用于初步判识生物成因气(1 000～4 000)与热成因气(<100)[19-20]。由表1可知，米泉地区煤层气的干燥系数为99.78～9 795.00，平均为3 719.47，总体上表现出生物成因气特征。
由表1可知，米泉地区的甲烷碳同位素δ13C1为-5.205%～-7.779%(平均-6.614%)，略大于粉河盆地(平均-6.840%)，小于鲍文盆地(平均-5.710%)、黑勇士盆地(平均-5.160%)、苏拉特盆地(平均-5.140%)与圣胡安盆地(平均-4.413%)[6-7,9-11]。鉴于此，初步判断米泉地区煤层气中生物成因气也应占有较高的比例。
基于天然气成因判别Whiticar图版，进一步探讨了米泉地区煤层气成因。由图2a可知，该区大部分样品点落在生物成因气范围内，仅在热成因气范围内有2个异常点，这与国际上典型的中—低煤阶含煤盆地相比较得出的结论一致。换言之，米泉地区生物成因气广泛发育，在煤层气储层中占有较高的比例。
准噶尔盆地南缘的煤化作用程度相对较低，西山窑组煤岩的镜质体反射率Ro为0.50%～0.88%(平均0.65%)[21]，主要的煤种为高挥发分烟煤，在适宜的地质条件下有利于产生生物成因气。此外，结合表1中的采样深度，在较深煤层中亦广泛赋存生物成因气(埋深<1 165.37 m,平均埋深为724.40 m)，但限于样品情况，该区生物成因气赋存的极限深度仍然未知。
一般来说，生物成因气的形成途径主要有2类，即CO2还原和乙酸发酵。笔者在Whiticar等人的图版上投影了米泉地区气样的δ13C1和δDCH4以区分甲烷成因和生物成因气的形成途径。如图2b所示，绝大部分样品点落在混合与过渡区且靠近二氧化碳还原区；此外，有2个数据点落在二氧化碳还原区，有2个数据点靠近热成因气区。简言之，米泉地区生物成因气的形成途径仍不明确。Whiticar指出，微生物氧化作用会导致在δ13C1-δDCH4图上难以准确判别甲烷形成途径[2]。因此，需使用δ13C1-δ13CCO2图版进一步厘定该区生物成因气的形成途径。如图2c所示，所有的样品点均落在生物成因气范围内，且除了1个异常点之外，剩余的样品点均落在二氧化碳还原区，这表明CO2还原是米泉地区生物成因气的主要形成途径。以往研究表明，生物成因气的形成途径与水文地质条件具有明显的相关性，一般认为乙酸发酵主要发生在淡水环境(即低TDS)，CO2还原主要发生在咸水环境(即高TDS)[22-23]，米泉地区符合该相关关系。
一般来说，由腐殖有机质产生热成因CO2的δ13C为-2.7～-0.5%，与微生物产甲烷作用相关的CO2的δ13C为-4.0%～+2.0%[1,3]。从米泉地区采集的数据来看，δ13CCO2为-1.693%～+1.586%(平均-3.080%)，初步判断该区赋存大量的生物成因CO2。此外，笔者利用CO2-CH4系数图版以区分CO2成因，如图2d所示，米泉地区的样品点大部分落在“微生物产甲烷伴生CO2”区域，表明该区CO2主要为生物成因，与微生物产甲烷过程密切相关。
图2 准南米泉地区煤层气成因判识
Fig.2 Identification of coalbed methane genesis in Miquan Area in southern margin of Zhunnggar Basin
由表2可知，米泉地区煤层产出水pH为6.45～7.20(平均6.90)，氧化还原电位ORP为-440.00～-227.00 mV(平均-307.86 mV)，温度为16.80～21.80 ℃(平均18.60 ℃)。此外，煤层产出水的阳离子以Na+为主，K+次之，Ca2+和Mg2+则较少，阴离子以HCO3-为主，Cl-次之，
含量较少，水型表现为
型。矿化度TDS为3 159～11 847 mg/L(平均6 749.14 mg/L)。最后，综合水型与较高的煤层水矿化度，初步认为米泉地区水体环境较为稳定，表现出明显的水动力场停滞特征。
由表3可知，米泉地区煤层产出水中溶解无机碳δ13CDIC为+0.28%～+0.73%。一般来说，煤层水中δ13CDIC高负值(如-3.0%)具有受热力影响的特征，而正δ13CDIC结合高碱度则表明受微生物产甲烷作用影响[24]，米泉地区遵循后者的规律。
通过对3H、14C和129I/127I等放射性同位素的测定来判断煤层产出水在米泉地区的滞留时间。水样中的3H低于检测限(即1.0 TU),表明煤层产出水年龄早于1952年。进一步分析14C，水样中的14C活度小于现代碳百分数的0.44%，对应于未校正的年龄(>43.5 ka BP)。
最后，129I/127I为(4.64～14.6)×10-12，表明其大于原始地下水初始值(1.5×10-12)，比现代降水低2～4个数量级，从时间角度看，米泉地区地下水的年龄应小于2 000 ka[25]，因此，推测米泉地区煤层水的年龄在43.5～2 000.0 ka(属第四纪)，进一步表明米泉地区水动力场较为停滞，煤层水地质年龄较为古老，没有或较少现今地表水补给。
原生生物成因气是指成煤物质在煤化作用早期经微生物作用所生成的煤层气，常见于煤化作用程度较低且镜质体反射率小于0.5%的煤层中。次生生物成因气是指煤岩经过一定程度的热演化之后，由于构造运动抬升到浅部，携带有微生物的地表水或大气降水进入煤层，在适宜条件下降解煤所生成的生物成因的煤层气。研究表明，米泉地区煤岩的Ro>0.5%，且原生生物气难以大量保留，因此认为米泉地区主要发育次生生物气。结合煤层气和煤层产出水的地球化学特征，认为准南米泉地区主要发育封存性次生生物气藏。主要地质证据为：1)较高的地层水矿化度及较低的地层水温度等表明现今水文地质条件不利于产甲烷菌生存及形成新的次生生物气，该区现存的次生生物气资源应大多产生于较早地质历史时期；2)最新煤层水放射性同位素测年数据(即，3H<1.0 TU及14C< 0.44%，现代碳百分数)，表明米泉地区煤层水地质年龄较为古老，至少早于43.5 ka，没有或较少现今地表水补给；3)异常高的CO2(高达40%)表明生物成因气在现阶段应当停止产生，因为二氧化碳还原是米泉地区生物成因气的主要形成途径。
在准噶尔盆地南缘，西山窑组煤层生烃(即产生热成因气)始于早白垩世(Ro为0.50%～0.80%)，于晚白垩世埋藏达到最深(图3)。自新生代以来，煤层不断上升，在适宜的埋深和水文地质条件下，煤系地层开始接受携带微生物的地表水的补给，通过与煤或热成因气反应形成大量的次生生物成因气。
图3 准噶尔盆地南缘煤层埋藏史[26]
Fig.3 Buried history of coal seams in southern margin of Zhunnggar Basin
基于较低的煤化作用程度，推测在煤系地层沉降埋藏过程中，米泉地区的西山窑组煤可能尚未达到产出大量热成因气的温度和压力(阶段1，图4)。
图4 水动力停滞区封存性次生生物气藏形成过程
Fig.4 Formation steps of sealing secondary biogenic gas within stagnant zone
随后，西山窑组煤层不断被抬升与剥蚀，直到第四纪，开始接受携带微生物的地表雪融水的供应(阶段2，图4)菌群活动将煤岩有机质转化为大量的次生生物气(阶段3，图4)。自第四纪以来，中国西北地区的冰川覆盖逐渐消失，年平均蒸发量远远高于降水量[27]，干旱性气候可以为米泉地区缺乏现代水补给的可能性提供一些证据。由于干旱性气候背景和远离融雪区，米泉地表水补给逐渐停止，形成相对封闭的系统。在此阶段，产甲烷作用开始逐渐减弱，直至完全停止，最终，在水动力场的封闭作用下，米泉地区可以有效地封存此前形成的次生生物气(阶段4，图4)。
1)准南米泉地区次生生物气广泛发育，在煤层气储层中占有较大的比例。CO2还原是米泉地区生物成因气形成的主要途径，但生物成因气赋存极限深度仍然未知。米泉地区异常高含量CO2与微生物产甲烷作用密切相关。
2)米泉地区煤层产出水水型表现为型，矿化度较高，该区水动力场较为停滞，水体环境较为稳定。煤层水地质年龄较为古老，至少早于43.5 ka，没有或较少现今地表水补给。现今水文地质条件不利于产甲烷菌生存及形成新的次生生物气，现存的次生生物气资源应大多产生于较早地质历史时期。
3)研究提出米泉地区广泛发育封存性次生生物气藏，其形成分别经历了埋藏与成煤、抬升与剥蚀、地表水补给与生物气大量形成、产甲烷作用停止与水动力封存等4个地质阶段。
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Abstract:The southern margin of Zhunnggar Basin contains rich resources of medium-low rank coalbed methane(CBM).However,the exploration degree is relatively low,and lack of understanding of gas genesis and gas reservoir formation mechanism restricts the development to a certain extent.In order to explore the genesis and accumulation mechanism of medium-low rank CBM in Miquan Area on the southern margin of Zhunnggar Basin,based on gas samples and associated coal seam water samples from 18 CBM production test wells,this study systematically carried out laboratory experiments of stable isotopes,hydro-geochemistry and radioisotope dating of relevant samples,and comprehensive use of the classical natural gas identification chart and other means to analyze the data.The results show that most of the samples are located in the regions of “biogenic gas”“CO2 reduction” and “CO2 associated with microbial methanogenesis”;the water type is 
the TDS of coal seam water is high; the radioisotopes of coal seam water are 3H<1.0 TU and 14C< 0.44 pmC.The data analysis shows that CBM is mainly biogenic in Miquan Area and carbon dioxide reduction is the main way of its formation,the abnormally high CO2 concentration in this area is closely related to the activity of microbial methane production.In addition,the hydrodynamic field in Miquan Area is relatively stagnant,the geological age of coal seam water is relatively old,no or little current surface water supply,and the current hydrogeological conditions are not conducive to the survival of methanogens and their methanogenic activities,most of the existing biogas resources should have been produced in earlier geological history.Finally,combining the regional tectonic setting,hydrogeological condition,Paleo-climate data and coal seam burial history,it is proposed that sealed secondary biogenic gas reservoirs are widely developed in Miquan Area,its formation has experienced four geological stages:burial and coal formation,uplift and denudation,surface water supply and biogas formation,methane genesis stopping and hydrodynamic storage.
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