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摘要:
延长石油创新将煤化工CO2捕集与油藏CO2封存相结合，实现了煤炭清洁利用、碳减排和原油增产等多重效益，探索形成了一条煤化工产业低碳发展的新路径。系统阐述了延长石油CCUS全流程一体化技术及矿场实践，形成了煤化工低温甲醇洗低成本CO2捕集技术，捕集成本105元/t，捕集示范规模30万t/a；建立了CO2封存选址及潜力评价方法，评价油田CO2理论封存量为8.84×108 t，封存适宜区主要分布在油田西部；揭示了跨时间尺度油藏CO2封存状态演变规律，水气交替注入情景下CO2封存10年和100年对应的构造、束缚、溶解和矿化封存量占比分别为24.38%、27.19%、48.38%、0.05%和15.09%、38.65%、45.77%、0.49%；创建了盖层封闭性评价方法，明确化子坪CO2封存试验区长4+5盖层主要为Ⅰ、Ⅱ类；构建了“三位一体”CO2安全监测体系，监测未发现CO2地质泄漏，封存安全等级为Ⅰ级，矿场实现CO2安全有效封存10.12×104 t。煤化工CO2捕集与油藏CO2封存矿场实践取得了良好的碳减排与原油增产效果，相关创新技术应用前景较为广阔。
Abstract:Through the innovative combination of CO2 capture in the coal chemical industry and oil reservoir CO2 storage, Yanchang Petroleum has realized multiple benefits such as clean utilization of coal, carbon emission reduction, and crude oil production increase, and explored a new path for low-carbon development of coal chemical industry. The whole process integration technology and field practice of carbon capture, utilization, and storage (CCUS) from Yanchang Petroleum are systematically presented. For CO2 capture, the low-temperature methanol washing and low-cost CO2 capture technology of the coal chemical industry has been formed. The CO2 capture cost is 105 yuan/t, and the capture demonstration scale is
300000 t/a. For CO2 storage, the storage site selection and potential evaluation methods are established. The evaluation results showed that the theoretical CO2 storage capacity of the oilfield is 8.84×108 t, and the suitable storage area is mainly distributed in the west of the oilfield. In addition, the evolution laws of CO2 storage state across the time scale of storage are revealed. Under the water-gas alternation scenario, the proportions of CO2 storage capacity for structure, residual, solubility and mineral trapping corresponding to 10 years and 100 years is 24.38%, 27.19%, 48.38%, and 0.05%; and 15.09%, 38.65%, 45.77% and 0.49%, respectively. Then the sealing evaluation methods of the caprocks are created. It is specified that the Chang 4+5 cap layer in the Huaziping CO2 sequestration test area mainly belongs to type Ⅰ and type Ⅱ. Finally, a “Trinity” CO2 safety monitoring system is established. The results of safety monitoring show that, there is no CO2 geological leakage in the test area and the safety level of CO2 storage is Ⅰ. The safe and effective storage capacity of CO2 is 10.12×104 t in the field application. The technology of CO2 capture in the coal chemical industry and reservoir CO2 storage has achieved good effects of carbon reduction and crude oil production increase in field practice. -
0. 引 言
近年来，由全球气候变暖引起的极端气候给社会经济发展和自然生态环境带来了严重影响，温室气体减排受到国际社会的关注。根据世界气象组织发布的全球气候报告状况，2021年全球地表平均温度较1850—1900年升高超过1.1 ℃[1]，2023年全球与能源相关的CO2排放量达到创纪录的374亿t，较2022年增长1.1%[2]。实现碳达峰、碳中和是一场广泛而深刻的经济社会系统性变革，能源行业是实现“双碳”目标的关键[3-5]。我国是能源消费大国，能源结构以煤炭、石油、天然气等化石燃料为主[6]，2022年煤炭消费产生的碳排放量占能源相关CO2排放量的比例约为72%[7]，“富煤”的资源禀赋特征决定了我国“以煤为主”的能源消费格局难以在短期内发生实质性转变，煤炭清洁利用形势严峻[8-9]。煤化工是推动煤炭清洁高效利用的主要途径[10]，主要通过煤制烯烃、煤制油、煤制甲醇等技术推动煤炭资源向高附加值产品转化，我国目前已在鄂尔多斯、宁东、陕北以及新疆准东、伊犁等地区建成煤化工基地，煤化工产业已成为推动我国社会经济发展的重要产业。然而，煤化工产业快速发展过程中将产生大量CO2排放，2020年我国煤化工产业（含煤制甲醇）CO2排放量达3.2×108 t[11]，占我国石油化工行业CO2排放量的22.5%，“双碳”目标下的煤化工产业面临着巨大的碳减排压力。
碳捕集、利用与封存（CCUS）作为一项应对温室气体减排的新兴技术，能够在实现CO2大规模减排中发挥重要作用。2020年，国际能源署研究表明，在可持续发展情景下，CCUS技术对CO2累积减排量的贡献可达15%[12]。截至2023年，全球在运营商业化CCUS项目已达41个，主要集中在北美和欧洲地区，年CO2注入能力已达
5000 万t[13]。我国CCUS技术还处于先导试验阶段，项目规模总体偏小，年CO2注入能力不足300万t[14]。与国外相比，我国CCUS规模化发展主要面临以下问题：①燃煤电厂等低浓度CO2排放源占总排放量70%以上[15]，CO2捕集成本高；②未建成商业化运营长距离输送管道，仅在中石化胜利油田、华东石油局和中石油吉林、大庆油田建成短程CO2输送管道[16]，大部分项目仍以槽车运输CO2为主，输送成本高；③油藏多为陆相沉积环境，储层渗透率低，非均质性严重，混相压力高，CO2驱油效果相对较差；④ CCUS项目尚未纳入碳交易市场，CO2封存的经济效益目前难以体现。
受气源类型、运输方式、油藏条件及政策支持等因素综合影响，我国CCUS示范项目经济效益相对较差，经济性已成为当前制约我国CCUS项目规模化发展的关键。CO2捕集是CCUS项目中能耗和成本占比最高的环节，捕集成本约为总成本的60%以上[17]。与电厂和炼化厂等排放的低浓度CO2不同，煤化工生产和产品转化过程中排放的CO2浓度高，处理无需化学吸收、膜分离等技术手段，只需对其进行分离、压缩、冷却、提纯后即可获得浓度大于90%的CO2[18]，捕集成本大幅降低，这为CCUS规模化发展创造了条件[19]。
延长石油辖区主要地处鄂尔多斯盆地，盆地范围内煤化工企业众多，高浓度CO2排放量大，可为低成本CO2捕集提供充足碳源。同时，区域构造简单，断层相对不发育，地层稳定[20]，适宜开展CO2地质封存。另外，盆地低渗致密油藏石油储量巨大，但该类油藏储层物性差，常规注水开发效果有限，利用CO2能够对其进行高效开发，且在产油田与碳源距离较近，源汇匹配合理。基于上述优势，延长石油将煤化工CO2捕集与低渗致密油田CO2驱油与封存相结合，捕集煤化工企业排放的高浓度CO2，并输送至盆地就近油田进行CO2驱油与封存，形成了全流程一体化CCUS技术，建成了我国首个煤化工CO2捕集、驱油与封存CCUS示范工程。
1. 煤化工CO2捕集技术
CO2捕集是指将不同排放源的CO2分离纯化、富集压缩得到高浓度CO2的过程，碳捕集工艺按照燃煤电厂排放源的发生阶段分为燃烧前捕集、燃烧后捕集和富氧燃烧捕集[21]，表1详细对比了不同类型的CO2捕集技术的优缺点、适用领域以及捕集成本。由于CO2气源浓度不同，捕集工艺成熟度存在差异，不同捕集技术成本相差较大[21-23]。总体来说，富氧燃烧捕集成本较燃烧前和燃烧后捕集成本高，燃烧后捕集工艺中化学吸收法捕集成本较高。国外大规模CCUS项目CO2捕集气源主要来自天然气处理、化肥生产及合成气[23]，捕集成本低，而我国CO2规模集中排放源以电厂、水泥和钢铁生产为主，排放源CO2浓度较低，捕集成本高，极大制约了我国CCUS项目的规模化发展[24-26]。
捕集技术 优点 缺点 适用领域 捕集成本 燃烧前捕集技术 捕集系统简单、能耗低、效率高 运行成本高、系统可靠性较低、
工艺复杂煤气化联合循环发电（IGCC）和
工业分离239 元/t 燃烧后
捕集物理吸收法 回收率高、能耗低、腐蚀性弱 分离效率低、选择性差 CO2分压高，如煤化工、合成氨 低温甲醇洗为100 元/t 化学吸收法 吸收速度快、净化度高、工艺成熟 能耗高、腐蚀严重、运行成本高 CO2分压低，如火电厂烟气 醇胺法为150～400 元/t 吸附法 吸附速度快、再生能耗低、
工艺简单吸附剂用量大、产出气回收率低、自动化要求程度高 适合体积分数为20%～80%的工业气，如石灰窑、烟气、合成氨变换气 200～400 元/t 膜分离法 操作工艺简单、占地面积小，
能耗较低、绿色环保材料制备具有较高CO2选择性、对耐高温腐蚀、耐污染性要求较高 天然气处理 500 元/t 低温蒸馏法 直接产生高纯度液态CO2 设备庞大、能耗高、分离效果差 高浓度CO2回收，如油田现场 284 元/t 富氧燃烧捕集 能源利用率高、排烟损失少 制氧和CO2压缩耗能大、对燃烧炉耐火材料要求较高 处于工艺验证阶段 780～900 元/t 延长石油充分发挥煤制甲醇联产醋酸过程排放的CO2浓度高和甲醇原料易获得的特点，采用低温甲醇洗CO2捕集工艺[27]，以煤气化过程中变压吸附尾气为原料，通过分离器将CO2从无硫中压甲醇富液中解析，并嵌入换热器回收冷量以维持原系统的能量平衡，经净化、液化、冷却并分离杂质气体后，最终得到纯度为99.6%的液态CO2[27]。值得注意的是，为进一步降低CO2捕集能耗，通过新增汽提浓缩塔和尾气水洗塔对低温甲醇洗CO2捕集工艺进行了优化（图1），使得综合运行能耗降低了5%。基于该工艺，在延长石油榆林煤化公司建成30万t/a的CO2捕集示范装置，捕集成本为105元/t[17]。捕集的CO2通过槽车运输至就近油田开展CO2驱油与封存。
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2. 油藏CO2地质封存理论与技术
为确保CO2安全有效封存，首先应筛选合适的封存场地，详细评估CO2在适宜场地的封存潜力，为后续开展大规模CO2地质封存提供安全可靠的封存空间。CO2注入地层后，受地质构造、黏滞力和毛管力作用、CO2在地层流体中的溶解及其与地层岩石矿物和流体相互作用影响，CO2以构造、束缚、溶解及矿化的形式封存在油藏中，由于CO2封存机理发生作用的机制及时间尺度不同，不同阶段CO2在地层中的封存状态差异较大[28-31]，量化表征不同阶段CO2封存状态对于明确CO2封存有效性至关重要。随着大量CO2持续注入，会引起储层一定范围内的压力传播和流体运移，当储层压力积聚到一定程度时，易引发盖层中已有裂隙开启及新裂缝生成[32]，进而导致CO2向上泄漏，评价盖层封闭性是确保CO2安全封存的关键。在实际CO2封存矿场试验中，注入的CO2依然具有一定的泄漏风险，一旦发生泄漏会对生态环境安全产生重大影响，建立系统全面的CO2安全监测体系并进行有效监测是目前降低CO2泄漏风险和保障CO2封存安全的主要方法[33-34]。因此，在CO2地质封存过程，需重点关注CO2封存选址、封存潜力、封存状态和封存安全等问题。
2.1 CO2封存选址及潜力评价
CO2封存选址主要通过综合考虑地质、工程、安全及经济因素[35-37]，开展多空间尺度评价，逐步缩小评价范围最终确定试验场地。鄂尔多斯盆地为向斜构造，断层相对不发育，地层稳定，区域仅发生数次有感地震，且百年内未有地震发生，CO2封存的地质条件较好[38]。区域内发育多套含油层系，储盖条件较好，油田勘探开发已有百余年历史，较为完备的地面场地条件可满足开展CO2封存所需的工程要素，CO2封存安全性较高。此外，在产油田与碳排放源同处一区，CO2输送距离小于150 km，源汇匹配程度较高，且利用CO2驱油还具有一定的增产效益，CO2封存经济性相对较好。
参照国内外CO2驱油与封存场地选址指标体系[35-37,39-41]，考虑目标区的地质条件[42]和中国的相关法律标准体系[43-44]，建立了多层次评价指标体系，通过层次分析法对各个指标进行评价，明确了鄂尔多斯盆地三叠系油藏开展CO2地质封存适宜性总体较好[42]，且油田西部更适合开展CO2封存[45]。
CO2封存潜力是评价储层CO2注入和封存能力的关键指标，由于地层条件下矿化封存发生作用的时间尺度一般在100～
10000 a[46]，考虑油藏开发生命周期，CO2封存潜力评价一般忽略矿化作用。近年来，碳封存领导人论坛（CSLF）[47]、美国能源部（USDOE）[48]和美国地质调查局（USGS）[49]等机构及部分学者[50-52]均提出了油藏CO2封存潜力评价方法，由于适用条件不一，目前尚未形成统一的方法标准[53]。表2对比了不同CO2封存潜力评价方法的优缺点。评价方法 理论依据 封存机理 优点 缺点 US-DOE 体积平衡理论 构造封存、束缚封存 简单快捷 CO2封存效率因子受经验和数模结果影响较
大，评价结果波动较大USGS 体积平衡理论 构造封存、束缚封存 技术上可获得的封存量评估效果良好 构造封存效率（10%～60%）和束缚封存效率
（1%～15%）波动范围大，评价结果波动较大CSLF 物质平衡理论 构造封存、束缚封存 评估结果与资源储备金字塔保持一致 忽略了溶解封存机理 RIPED & CUP 物质平衡理论 构造封存、束缚封
存、溶解封存考虑了注采水问题和CO2在
地层流体中的溶解问题突破前后原油采收率受储层物性和流体性质
等差异影响较大，需根据具体油藏特点进行确定基于薛海涛[54]和S.Bachu[55]建立的原油和地层水溶解度模型，建立了延长油田CO2地质封存评价模型[56]，具体为
$$ {M_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} = {M_{\mathrm{g}}}_{,{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}} + {M_{\mathrm{o}}}_{,{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}} + {M_{\mathrm{w}}}_{,{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}} $$ (1) $$ {M_{\mathrm{g}}}_{,{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}} = ({V_{\text{ϕ}} }{S_{\mathrm{o}}}{R_{\mathrm{o}}} + {V_{{\mathrm{op}}}} + {V_{{\mathrm{wp}}}}) \times {\rho _{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $$ (2) $$ {M_{\mathrm{o}}}_{,{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}} = {N_{{\mathrm{ooip}}}}/{\rho _{\mathrm{o}}} \times B \times (1 - {R_{\mathrm{o}}}) \times C \times 44 $$ (3) $$ {M_{\mathrm{w}}}_{,{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}} = {N_{{\mathrm{ooip}}}}/{\rho _{\mathrm{o}}} \times B/{S_{\mathrm{o}}} \times {S_{\mathrm{w}}} \times {\rho _{\mathrm{w}}} \times {w_{\mathrm{s},{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}}}/{10^7} $$ (4) $$ \ln \left[ {\frac{{{f_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} (1 - 4.89 \times {{10}^{ - 2}}S + 0.13 \times {{10}^{ - 2}}{S^2} + 0.19 \times {{10}^{ - 4}}{S^{ - 3}})}}{{{w_{\mathrm{s},{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}}}}}} \right] = \ln {H_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} + \frac{{{v_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}}}}{{RT}}p $$ (5) 式中：${M_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为CO2理论封存量，t；${M_{{\mathrm{g}}, {\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为CO2在地层空间内的封存量（包括束缚封存量），t；${M_{{\mathrm{o}}, {\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为油相中溶解的CO2量，t；${M_{{\mathrm{w}}, {\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为水相中溶解的CO2量，t；Vϕ为油藏孔隙体积，m3；So和Sw分别为原油和地层水饱和度，%；Ro为原油采收率，基于延长油田地质条件和数值模拟结果，取值8.0%[56]；Vop为原油体积压缩量，m3（原油压缩系数取值1.22×10−2 MPa−1）；Vwp为地层水体积压缩量，m3（地层水压缩系数根据试验测试取值4.32×10−4 MPa−1）；${\rho_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $、ρo和ρw分别为地层条件下CO2、原油和地层水密度，kg/m3（其中，${\rho_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $根据试验测试结果取值16.25 kg/m3）；Nooip为原油地质储量，104t；B为原油体积系数，取值1.15；${w_{\mathrm{s},{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}}} $为地层水饱和CO2时CO2平均质量分数，%；C为平衡时CO2在原油中的溶解度，基于PVT试验，取平均值为0.76 mol/cm3[57]；${H_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为标准亨利常数，取值234.22；${v_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为无限稀释时的CO2摩尔体积，文中取值31.33 mol/L[56]；${f_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}} $为CO2逸度系数，利用状态方程计算取值3.35[56]；S为地层水矿化度，%；R为理想气体常数，取值8.314 J/(mol·K)；T为油藏温度，K；p为平衡时的压力，MPa，取原始地层压力。
对油田87个油区CO2封存潜力评价结果显示，延长油田CO2理论封存总量为8.84×108 t。鄂尔多斯盆地含油层主要分布在三叠系延长组与侏罗系延安组，其中延安组埋藏普遍较浅，一般认为不适宜开展CO2封存[42]，部分延安组埋藏较深，CO2封存潜力约0.86×108 t。三叠系延长组主力含油层包括长8、长6、长4+5和长2储层，分层系对CO2封存潜力评价结果显示[56]，长6储层理论封存量最大，为4.97×108 t、其次为长4+5储层理论封存量1.42×108 t、长2储层理论封存量1.41×108 t，长8储层的理论封存量最小，为0.18×108 t。对CO2封存潜力分区域评价结果显示，杏子川、吴起和靖边区域CO2封存潜力达到2.96×108 t（图2），占油田CO2封存潜力的33.5%。
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2.2 CO2封存状态表征
明确CO2封存状态演变规律是进行矿场CO2实际封存能力验证和CO2封存安全性评价的重要依据。不同地质体CO2封存机理存在一定差异[29,59-62]，CSLF在研究咸水层CO2封存机理的基础上，初步明确了CO2封存状态的演变规律[47]。与咸水层CO2封存不同，CO2在地层原油中的溶解度高，对原油轻质组分的萃取作用强，且全生命周期的油藏CO2封存包含“驱油−关井”2个封存阶段，涵盖“注采同步−只采不注−停注停采”多个接替过程，由此引起的CO2封存状态变化更为复杂。目前对油藏CO2封存状态研究中考虑的时间尺度较小，且油藏CO2矿化封存发挥作用时间尺度普遍超过百年[63-64]，同时涵盖构造、束缚、溶解和矿化封存的油藏CO2封存状态演变规律尚未阐明[65-69]。
通过油水和气水相渗、CO2−岩石−地层水相互作用和CO2−原油相态等试验，建立了束缚、构造、溶解和矿化封存量评价数学模型[57]，具体见式（6）—式（10）：
$$ {M_{{\mathrm{residual}}}} = 1.96 \times {10^{ - 3}} \frac{{AH\phi {S_{\rm{g}}}}}{{{B_{\rm{g}}}(1 + 1.14{S_{\rm{g}}})}} $$ (6) $$ {M_{{\mathrm{free}}}} = 1.96 \times {10^{ - 3}} AH\phi \left({S_{\rm{g}}} - \frac{{{S_{\rm{g}}}}}{{1 + 1.14{S_{\rm{g}}}}}\right)/{B_{\rm{g}}} $$ (7) $$ {M_{\mathrm{w}}} = 1.96 \times {10^{ - 3}} AH\phi {S_{\rm{w}}}{R_{{\mathrm{sb}}}}/{B_{\rm{w}}} $$ (8) $$ {M_{\mathrm{o}}} = 44 \times {10^{ - 6}}\frac{{AH\phi {S_{\rm{o}}}{\rho _{\rm{o}}}{x_{{\mathrm{C}}{{\mathrm{O}}_2}}}}}{{\displaystyle\sum {{M_i}{z_i}} }} $$ (9) $$ {M_{{\mathrm{mineral}}}} = \sum\limits_{j = 1}^3 {44 \times {{10}^{ - 3}}\int_0^t {r{\mathrm{d}}t} } $$ (10) 其中，Mresidual为束缚封存量，t；A为储层面积，m2；H为储层有效厚度，m；ϕ为孔隙率；Sg为气相饱和度；Bg为气体体积系数，m3/m3；Mfree为自由空间封存量，t；Mw为地层水中CO2封存量，t；Sw为含水饱和度；Rsb为地层水溶解度，m3/m3；Bw为地层水体积系数，m3/m3；Mo为原油中CO2封存量，t；So为油相饱和度；ρo为地层原油密度，kg/m3；$x_{{\mathrm{CO}}_2} $为CO2在地层原油中溶解的摩尔分数；Mi为组分i的物质的量，mol；Zi为组分i的物质的量，mol；Mmineral为矿化封存CO2总量，t；r为矿物表观溶解速率，mol/s；j为与CO2发生矿化反应的矿物类型数量，根据长6井储层岩心矿物组分分析结果[56]，将目标区块与CO2发生矿化反应的矿物类型简化为钾长石、奥长石和绿泥石3种。
采用多级相控建模方法，建立了杏子川油田化子坪CO2驱油与封存试验区三维地质模型[57]。其中，模型预测砂体厚度经与测井解释获取的新井实钻砂岩厚度验证吻合度大于90%（图3）。需要说明的是，为进一步提高地质模型精度，开展了为期1年的长周期“注水−压降−注CO2−压降”非稳定试井矿场试验，并利用试井解释获取的储层渗透率、裂缝半长及导流能力等参数（表3）对模型进行了校正。考虑到H146-2、H146-3和H146-7井测井解释的渗透率分别为0.86×10−3、1.03×10−3、0.72×10−3 μm2，利用渗透率校正系数（试井与测井解释的渗透率比值）对模型渗透率进行校正，模型平均渗透率校正系数取值0.5。
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图 3 过新井剖面的岩相模型验证结果Figure 3. Well Section of verification result for rock facies model井号 渗透率/10−3 μm2 裂缝半长/m 导流能力 10−3 μm2·m H146-2 0.46 109.16 1551.67 H146-3 0.56 78.72 1508.52 H146-7 0.31 112.26 1334.75 图4展示了连续注气（方案1）和水气交替（方案2）2种注入方案的数值模拟结果。可以看出，油藏CO2封存具有显著的“完全封存−动态封存−稳定封存”阶段性特征。完全封存阶段为油藏注CO2开发初期，持续时间短，CO2主要以构造和溶解形式封存，阶段封存率近100%。动态封存阶段，CO2先后以溶解气、溶解−游离气和游离气形式从生产井产出，受CO2驱替作用、窜流通道形成及井组生产制度影响，CO2换油率呈先升高后降低的趋势，CO2封存率则呈快速降低后缓慢升高的态势，注入的CO2在这一动态过程中实现封存。稳定封存阶段，注采井全部关闭，在不发生地质泄漏的情况下，油藏实现CO2稳定封存，该阶段持续时间尺度最长，油藏CO2封存状态演变主要发生在这一阶段。
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图 4 不同注入方案下的CO2注入和驱油及封存效果Figure 4. Effects of CO2 injection, flooding and storage under different injection schemes图5展示了2种注入方案不同CO2封存方式对应的封存量变化。初期CO2以构造和溶解封存为主，两者占比分别为32.31%和67.62%，其中原油和地层水溶解封存量占比分别为39.08%和28.54%。随着注采过程同步进行，储层流体被采出，原有的孔隙空间被注入的CO2充填，溶解封存量占比逐渐降低，构造封存量占比增大；同时，受毛管力作用，部分CO2逐渐被封存在储层细小孔喉中，形成束缚封存。以连续注气（方案1）为例，注入井关闭前，构造、束缚和溶解封存量占比分别为64.60%、6.97%和28.38%，其中CO2在原油和地层水中的溶解封存量占比分别为19.53%和8.85%（图5a）。注入井触发压力上限被关井后，储层渗流场发生改变，大量游离态CO2被束缚，构造封存量大幅降低，束缚封存量大幅升高，该阶段构造、束缚、溶解封存量占比分别为37.36%、33.95%和28.64%。与其他封存方式不同，矿化作用过程十分缓慢，对应的矿化封存量也较少，但时间尺度越长，矿化封存量越大。2种方案下，CO2封存20 a、100 a和1000 a，油藏矿化封存量占比（封存量占比定义为某一封存机理对应的CO2封存量与累积封存CO2量的比值）分别对应为0.10%、0.25%、1.24%（图5c）和0.21%、0.49%、2.07%（图5d）。
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CO2封存状态整体呈现构造和束缚封存先增强后减弱、溶解封存逐渐减弱和矿化封存持续增强的演变规律。考虑不同时间尺度下CO2封存机理作用及其对油藏CO2封存量的贡献，揭示了跨时间尺度的低渗致密砂岩油藏CO2封存状态演变规律（图6）。在油藏CO2注入初期，CO2以构造和溶解封存为主，该段时间一般小于10 a；随着原油不断采出，直至注采井关闭，油藏开发生命周期结束，构造和溶解封存量减少，束缚封存量增大，主要为构造、束缚和溶解封存，其时间尺度约为10～100 a；开发结束后，构造和束缚状态封存的CO2与地层水长期接触，逐渐向溶解封存转化，并最终实现矿化封存，因此，构造、束缚和溶解封存量减少，矿化封存量增大，稳定封存阶段CO2封存率为40%～70%。
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2.3 盖层封闭性评价
盖层是指位于储层上方能够阻隔油气向上运移的非渗透性岩层[56]，一般具有厚度大、分布广的特点，良好的盖层封闭性是实现CO2安全有效封存的首要条件。化子坪CO2驱油与封存试验区主力储层为延长组长6储层，上覆长4+5盖层岩性为岩屑长石砂岩和长石岩屑砂岩，厚度70～100 m，泥地比为50%～75%，渗透率小于0.1×10−3 μm2，孔隙度为1.8%～7.9%，宏观封闭性较好。岩心实验进一步发现[42]，盖层孔隙和喉道半径主要为100～150 μm和1.0～2.5 μm，呈现中−小孔细喉道的特征；孔喉进汞和退汞效率相差49.4%，喉道进汞饱和度仅为1.8%，说明盖层孔喉细小，连通性差，能够对CO2运移起到较好的封隔效果（图7，图8）。盖层孔隙赋存流体主要表现为不可动束缚水，可动流体饱和度仅9.6%，气水两相区含水饱和度为11.2%，束缚水饱和度下CO2相对渗透率为0.23，CO2难以突破较高的毛管阻力侵入盖层。CO2平均突破压力大于10 MPa，且在CO2长期注入前后无明显变化，说明盖层防CO2突破性能较好。
通过大量的岩心突破压力试验测试进而明确区域盖层封闭性的方法费时费力，也无法准确表征区域泥砂互层的复杂岩性组合盖层对CO2的真实封闭性[70]。鉴于此，基于试验区大量的盖层CO2突破压力实验数据和测井资料分析，建立了以测井声波时差和盖层厚度为主要评价参数的复杂岩性组合盖层CO2突破压力预测模型，实现了区域复杂盖层封闭性的快速表征。表征方法[71]为
$$ P = \left\{ \begin{gathered} {P_{{\rm{c}}k + 1}},\qquad\left(\sum\limits_{j = 1}^\lambda {P_{{\rm{ij}}}} + \sum\limits_{k = 1}^n {P_{{\rm{ck}}}}\right) \leqslant {P_{{\rm{ck}} + 1{\text{ }}}} \\ \sum\limits_{j = 1}^\lambda {{P_{{\rm{ij}}}} + \sum\limits_{k = 1}^n {{P_{{\rm{ck}}}},\; \left(\sum\limits_{j = 1}^\lambda {{P_{{\rm{ij}}}} + \sum\limits_{k = 1}^n {{P_{{\rm{ck}}}}} }\right) > {P_{{\rm{ck}} + 1{\text{ }}}}} } \\ \end{gathered} \right. $$ (11) 其中，第j段砂岩排驱压力Pij为：
$$ \mathop P\nolimits_{ij} = 111.5\left( {{\raise0.7ex\hbox{${\mathop h\nolimits_{ij} }$} \mathord{\left/ {\vphantom {{\mathop h\nolimits_{ij} } {\mathop {\overline {\Delta t} }\nolimits_{ij} }}}\right.} \lower0.7ex\hbox{${\mathop {\overline {\Delta t} }\nolimits_{ij} }$}}} \right) + 0.86 $$ (12) 第k段泥岩排驱压力Pck为：
$$ \mathop P\nolimits_{{\rm{c}}k} = 24.68\mathop {\left( {{\raise0.7ex\hbox{${\mathop h\nolimits_{{\rm{c}}k} }$} \mathord{\left/ {\vphantom {{\mathop h\nolimits_{{\rm{c}}k} } {\mathop {\overline {\Delta t} }\nolimits_{{\rm{c}}k} }}}\right.} \lower0.7ex\hbox{${\mathop {\overline {\Delta t} }\nolimits_{{\rm{c}}k} }$}}} \right)}\nolimits^2 - 18.11\left( {{\raise0.7ex\hbox{${\mathop h\nolimits_{{\rm{c}}k} }$} \mathord{\left/ {\vphantom {{\mathop h\nolimits_{{\rm{c}}k} } {\mathop {\overline {\Delta t} }\nolimits_{ck} }}}\right.} \lower0.7ex\hbox{${\mathop {\overline {\Delta t} }\nolimits_{{\rm{c}}k} }$}}} \right) + 3.43 $$ (13) 其中，P为盖层突破压力，MPa；Pi为砂岩段排驱压力，MPa；Pc为各泥段排驱压力，MPa；hi为砂岩厚度，m；hc为泥岩厚度，m；$ {\overline {\Delta t} _{{\mathrm{ij}}}} $为砂岩隔层段对应的平均声波时差，μs/m；$ {\overline {\Delta t} _{{\rm{c}}k}} $为泥岩隔层段对应的平均声波时差，μs/m；下标j为对应砂岩隔层段的编号；下标k为对应泥岩隔层段的编号；λ为砂岩隔层段数；n为泥岩隔层段数。
参照盖层封闭性综合评价方法[72-73]对化子坪区域长4+5盖层封闭性进行评价，结果显示，化子坪区域长4+5盖层主要以Ⅰ、Ⅱ类盖层为主（图9），突破压力主要分布在9.8～13.8 MPa[42]，部分区域大于14 MPa，盖层整体封闭性较好，适合进行CO2地质封存。局部地区盖层突破压力为8.5～9.1 MPa，是开展盖层封闭性安全监测的重点区域。
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2.4 封存安全监测体系构建
建立系统全面的CO2安全监测体系并进行有效监测是目前降低CO2泄露风险和保障CO2封存安全的主要方法。国内外学者针对Weyburn、乔家洼、胜利和吉林油田等特定油藏建立了完整性不同的CO2安全监测体系并开展了相应监测[74-78]，但由于特低渗透油藏储层物性差、非均质性强、天然和人工裂缝交错，油藏开发具有井网密度大、注入压力高、易气窜以及为减缓气窜以水气交替注入为主的特点，造成油藏CO2泄露呈现点源多、强度高的风险特征。另外，黄土塬地区地表沟壑纵横，且覆盖有较厚的疏松黄土层，近地表CO2监测受监测点位和气象条件影响较大，对该区域CO2监测的点位布局和监测精度相应要求更高。上述特点造成现有的安全监测体系难以适用于黄土塬地区特低渗透油藏CO2驱油与封存。
低渗致密油藏CO2注入压力高，随着CO2注入量增大，储层压力升高，导致CO2沿盖层原生裂缝向上迁移的风险增大。同时，油藏注采井网密度大，CO2沿井筒泄漏点源多。突破盖层或沿井筒泄漏的CO2，受地下水浮力作用，在纵向上向深层和浅层地下水迁移，并具有沿地下水流向下游迁移的特征。当CO2泄漏量增大时，CO2会突破深层和浅层地下水进入地表浅层土壤，并在黄土塬地区疏松土壤层中发生多向扩散运移，直至泄漏到近地表和大气中，并在泄漏点附近及地势低洼区聚集[79-80]。因此，为全面系统地监测CO2泄漏情况，需建立黄土塬地区低渗致密油藏立体化CO2安全监测体系。
受浮力作用影响，初期注入储层的CO2纵向迁移速度高于横向，CO2羽流到达盖层底部后，受盖层阻隔作用控制，CO2开始在储层中进行大规模横向运移[32]。随CO2累积注入量增大，储层压力不断升高，盖层存在裂缝开启和生成的风险，这一过程中会产生微地震事件，故可以通过监测CO2封存过程引发的微地震事件来评估盖层的完整性。
CO2溶于水后形成的酸性流体会对油套管造成不同程度的腐蚀，随着腐蚀损伤累积，管柱的物理化学特性发生改变[81-82]，导致其结构稳定性和耐久性降低，进而破坏井筒的完整性，严重影响CO2的注入安全与封存效果。低渗致密油藏CO2和水气交替注入的开发方式进一步加剧了流体对管柱的腐蚀，在制定严格的腐蚀防护措施的基础上，可对注采管柱进行高频率的腐蚀速率、采出水pH值和铁离子浓度等指标监测，及时分析注采管柱腐蚀情况，最大限度地降低CO2沿管柱泄漏的风险。
突破盖层或沿井筒泄漏的CO2会快速向上扩散并进入深层和浅层地下水，CO2泄漏至地下水后，pH值显著降低，Ca2+浓度快速升高，Mg2+质量浓度呈先升高后降低的趋势，但仍然远高于初始值[32]，因此可将水样pH值、Ca2+和Mg2+质量浓度作为地下水CO2泄漏监测指标。CO2突破浅层地下水体后，会继续向上运移直至泄漏到土壤、大气等地表环境，造成环境中CO2浓度升高。同时，由于注入CO2与监测环境中CO2的δ13C值差异较大，因此，可将碳同位素组成δ13C和CO2浓度联合用于监测土壤和大气CO2泄漏情况。
此外，为及时高效监测CO2泄漏情况，还应在安全监测过程中做好点位布设。CO2监测点位布设应坚持控制重点区和覆盖试验区的总体原则，尽量将注入井置于所有层位平面监测网的中心位置，盖层监测点位应考虑储层CO2运移范围，并对薄弱区进行加密监测，浅层地下水监测点位应重点布设在下游位置，地表土壤和大气监测点位应集中布设在下风向和地势低洼地带。表4详细列举了鄂尔多斯盆地黄土塬地区低渗致密砂岩油藏CO2安全监测指标、方法和监测要点。
表 4 黄土塬地区低渗致密砂岩油藏CO2安全监测体系[32]Table 4. CO2 safety monitoring system for low-permeability tight sandstone reservoirs in loess tableland[32]监测对象 监测指标 监测方法 监测要点 盖层 微地震事件 井地联合微地震监测 监测点位布设应基于区域盖层地质特征，并结合储层CO2
实际运移情况，及时分析微地震事件产生的原因井筒 腐蚀速率 腐蚀挂片监测 提高对井筒尤其是注入井的监测频率；避免将井筒
设置在平面监测网的边缘位置Fe2+和Fe3+质量浓度 取样检测分析 深层和浅层地下水、地表水 pH值，Ca2+和Mg2+
质量浓度取样检测分析 重点监测水流下游区域，提高深层和浅层地下水监测频率 地表土壤 CO2体积分数 CO2体积分数
在线监测监测点应覆盖黄土塬地区梁卯和河谷地形，监测
地下不同深度土壤气，提高夏季监测频率δ13C 取样检测分析 大气 CO2体积分数 CO2体积分数
在线监测监测点位高度设置需考虑地表植被发育情况，
加强对下风向和低洼地带的监测δ13C 取样检测分析 3. 油藏CO2封存工程实践
2007年以来，延长石油积极开展煤化工CO2捕集和低渗致密油田CO2驱油与封存技术协同攻关，以CO2注入前的封存评价和注入过程中及注入后的封存监测结果为基础，CCUS矿场实践经历先导试验、示范工程和推广应用3个阶段，先后在靖边乔家洼和吴起油沟油区建成共计5万t/a先导试验区，在杏子川化子坪油区建成10万t/a示范工程，新建26万t/a示范工程已于2023年12月正式投注，目前CO2注入总能力已达到41万t/a。
3.1 杏子川试验区概况
杏子川油田位于鄂尔多斯盆地陕北斜坡中部，区域为东高西低的单斜构造，地层倾角约0.6°，地面海拔
1100 ～1600 m。化子坪油区位于杏子川油田西部，属于岩性油藏，主力层位为三叠系延长组长6储层，CO2封存潜力为1737.96 ×104 t[56]，是开展油藏CO2封存的有利区域。储层岩性为中细粒砂岩，地层埋深1200 ～1450 m，油藏温度46 ℃，原始地层压力8.9 MPa，油藏最小混相压力为14.3 MPa，泡点压力为5.3 MPa，有效厚度为14.1 m，平均渗透率0.94×10−3 μm2，平均孔隙率9.6%，平均含油饱和度42%，地层原油密度0.79 g/cm3，地层原油黏度3.4 mPa·s，地层水为CaCl2水型，总矿化度为32.14～79.39 g/L。试验区自2021年8月首口井投注，共建成注气井21口，采油井89口，设计单井日注气量和注水量分别为15 t和5.5 t。为减少CO2气窜影响，提高CO2驱油与封存效果，试验区于2022年3月开始水气交替注入。截至2024年6月，试验区累计注入CO2约10.54×104 t，累计注水3.09×104 m3。
3.2 CO2封存效果分析
基于“三位一体”安全监测体系，对杏子川油田化子坪试验区持续开展了盖层、井筒、深层和浅层地下水、土壤、地表水及大气等环境CO2泄漏监测。微地震监测共采集到28个微地震事件，均位于长6段储层中上部注入井附近，说明盖层完整性未受影响。井深为400、
1000 、1600 m处注入井油管内外壁腐蚀速率为0.008～0.016 mm/a，低于行业标准规定的腐蚀速率0.076 mm/a[83]，CO2注入前后采出水中Fe2+和Fe3+质量浓度未出现明显变化，分别为6.52～9.25 mg/L和0.22～0.63 mg/L，表明加缓蚀剂后注采井管柱未发生严重腐蚀。注气前后深层地下水pH值为6.87～7.17，Ca2+质量浓度为3.95～20.84 mg/L，Mg2+质量浓度为167.73～360.71 mg/L；浅层地下水pH值为7.72～7.95，Ca2+质量浓度为86.25～138.95 mg/L，Mg2+质量浓度为55.07～99.89 mg/L，判断CO2未泄漏至地下含水层。注气前后土壤气中CO2浓度随季节性变化规律一致，均为0.91%～1.38%，大气CO2体积分数为0.04%～0.041%（图10），土壤气和大气中CO2的δ13C值分别为−39.3‰～−25.6‰和−34.3‰～−26.1‰，与注入CO2的δ13C值（−17‰～−15‰）差异较大。CO2注入前后地表水pH值为7.68～8.07，Ca2+质量浓度为55.34～56.99 mg/L，Mg2+质量浓度为37.99～41.06 mg/L。![]()
结合相关监测结果，综合判断试验区未发生CO2地质泄漏，实现CO2安全有效封存10.12×104 t，阶段封存率96.04%。另外，基于建立的CO2封存安全“后评价”体系，评价认为化子坪试验区CO2封存安全等级为Ⅰ级[32]。实现CO2安全有效封存的同时，试验区主力见效井平均单井产量提升40%，累计增油2.31×104 t，折算阶段换油率为0.22，取得了较好的增油效果，数值模拟预测可在水驱基础上提高采收率8.1%。
4. 结 论
1）延长石油结合企业煤气油综合发展产业布局及其综合利用、深度转化的特色，创新将煤化工CO2捕集与油藏CO2封存相结合，经过多年技术攻关，形成了CCUS全流程一体化技术：
2）形成了煤化工低成本CO2捕集技术，捕集成本105元/t，在榆林煤化公司建成30万t/a CO2捕集示范装置；建立了CO2封存选址及潜力评价方法，评价油田CO2理论封存量为8.84×108 t，封存适宜区主要分布在油田西部；揭示了跨时间尺度油藏CO2封存状态演变规律，水气交替注入情景下CO2封存10年和100年对应的构造、束缚、溶解和矿化封存量占比分别为24.38%、27.19%、48.38%、0.05%和15.09%、38.65%、45.77%、0.49%；创建了盖层封闭性评价方法，明确化子坪CO2封存试验区长4+5盖层主要为Ⅰ、Ⅱ类；构建了“三位一体”CO2安全监测体系，监测未发现CO2地质泄漏，封存安全等级为Ⅰ级，矿场实现CO2安全有效封存10.12×104 t。
3）通过矿场实践，实现了高碳排放企业CO2减排、低渗致密油田高效开发和半干旱地区节水一举三得，探索出一条煤化工产业低碳发展的新路径，对双碳目标下大型能源化工企业实现低碳发展转型具有重要借鉴作用。
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图 3 过新井剖面的岩相模型验证结果
Figure 3. Well Section of verification result for rock facies model
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图 4 不同注入方案下的CO2注入和驱油及封存效果
Figure 4. Effects of CO2 injection, flooding and storage under different injection schemes
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捕集技术 优点 缺点 适用领域 捕集成本 燃烧前捕集技术 捕集系统简单、能耗低、效率高 运行成本高、系统可靠性较低、
工艺复杂煤气化联合循环发电（IGCC）和
工业分离239 元/t 燃烧后
捕集物理吸收法 回收率高、能耗低、腐蚀性弱 分离效率低、选择性差 CO2分压高，如煤化工、合成氨 低温甲醇洗为100 元/t 化学吸收法 吸收速度快、净化度高、工艺成熟 能耗高、腐蚀严重、运行成本高 CO2分压低，如火电厂烟气 醇胺法为150～400 元/t 吸附法 吸附速度快、再生能耗低、
工艺简单吸附剂用量大、产出气回收率低、自动化要求程度高 适合体积分数为20%～80%的工业气，如石灰窑、烟气、合成氨变换气 200～400 元/t 膜分离法 操作工艺简单、占地面积小，
能耗较低、绿色环保材料制备具有较高CO2选择性、对耐高温腐蚀、耐污染性要求较高 天然气处理 500 元/t 低温蒸馏法 直接产生高纯度液态CO2 设备庞大、能耗高、分离效果差 高浓度CO2回收，如油田现场 284 元/t 富氧燃烧捕集 能源利用率高、排烟损失少 制氧和CO2压缩耗能大、对燃烧炉耐火材料要求较高 处于工艺验证阶段 780～900 元/t 
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评价方法 理论依据 封存机理 优点 缺点 US-DOE 体积平衡理论 构造封存、束缚封存 简单快捷 CO2封存效率因子受经验和数模结果影响较
大，评价结果波动较大USGS 体积平衡理论 构造封存、束缚封存 技术上可获得的封存量评估效果良好 构造封存效率（10%～60%）和束缚封存效率
（1%～15%）波动范围大，评价结果波动较大CSLF 物质平衡理论 构造封存、束缚封存 评估结果与资源储备金字塔保持一致 忽略了溶解封存机理 RIPED & CUP 物质平衡理论 构造封存、束缚封
存、溶解封存考虑了注采水问题和CO2在
地层流体中的溶解问题突破前后原油采收率受储层物性和流体性质
等差异影响较大，需根据具体油藏特点进行确定
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井号 渗透率/10−3 μm2 裂缝半长/m 导流能力 10−3 μm2·m H146-2 0.46 109.16 1551.67 H146-3 0.56 78.72 1508.52 H146-7 0.31 112.26 1334.75
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表 4 黄土塬地区低渗致密砂岩油藏CO2安全监测体系[32]
Table 4 CO2 safety monitoring system for low-permeability tight sandstone reservoirs in loess tableland[32]
监测对象 监测指标 监测方法 监测要点 盖层 微地震事件 井地联合微地震监测 监测点位布设应基于区域盖层地质特征，并结合储层CO2
实际运移情况，及时分析微地震事件产生的原因井筒 腐蚀速率 腐蚀挂片监测 提高对井筒尤其是注入井的监测频率；避免将井筒
设置在平面监测网的边缘位置Fe2+和Fe3+质量浓度 取样检测分析 深层和浅层地下水、地表水 pH值，Ca2+和Mg2+
质量浓度取样检测分析 重点监测水流下游区域，提高深层和浅层地下水监测频率 地表土壤 CO2体积分数 CO2体积分数
在线监测监测点应覆盖黄土塬地区梁卯和河谷地形，监测
地下不同深度土壤气，提高夏季监测频率δ13C 取样检测分析 大气 CO2体积分数 CO2体积分数
在线监测监测点位高度设置需考虑地表植被发育情况，
加强对下风向和低洼地带的监测δ13C 取样检测分析
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