Research progress of typical process analysis and techno-economic research on direct air capture of carbon dioxide
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摘要:
为促进社会发展与绿色转型，早日实现碳达峰与碳中和，直接空气捕集（Direct Air Capture, DAC）作为一种负碳排放技术愈发受到学术界和产业界关注。DAC技术聚焦于大气及交通工具等分布源CO2的捕集回收，可有效降低大气中CO2浓度。目前DAC技术发展的挑战主要在于设备及运行成本高。因此，从DAC工艺概况、工艺关键模块及技术经济性分析3个方面开展研究。着重介绍了基于碱性溶液及固体吸附剂的2种DAC技术工艺流程和吸附材料，概述了电力/热能供应、CO2吸收/解吸、CO2压缩存储/输运等关键模块，对比了2种DAC工艺技术能耗与经济成本。基于碱性溶液吸收和固体吸附剂吸收的DAC技术每吨CO2捕获能耗分别在2 118～2 790 kW·h及1 400～2 777 kW·h，每吨CO2捕获成本分别为＄200～600和＄100～400。总体而言，基于固体吸附剂的DAC技术经济效益好、捕获成本低、应用潜力大。未来需进一步从吸附材料性能提升、关键核心过程强化、系统能量集成优化等3个方面进行研究，可望进一步降低DAC技术成本，从而为碳达峰与碳中和提供重要技术支撑。
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关键词:
- 碳达峰碳中和 /
- 负碳排放技术 /
- 直接空气捕集二氧化碳 /
- 技术经济性分析 /
- 工艺分析
Abstract:In order to promote social development, green transformation and achieve the goal of carbon peak and carbon neutralization, direct air capture (DAC), as a technology that can achieve net zero carbon emissions, has attracted more and more attention. DAC technology focuses on the capture and recovery of CO2 from distributed sources such as atmosphere and vehicles, which can effectively reduce the atmospheric CO2 concentration. At present, the challenge of DAC technology development mainly lies in the high cost of equipment and operation.Therefore, it is described from three aspects: DAC process overview, key process modules and technical and economic analysis. The process flow and adsorption materials of two DAC technologies based on alkaline solution and solid adsorbent are emphatically introduced, and the key modules such as power / heat supply, CO2 absorption/desorption, CO2 compression storage / transportation are summarized. The energy consumption and economic cost of the two DAC technologies are compared.It is found that the energy consumption per ton of CO2 capture of DAC technology based on alkaline solution absorption and solid adsorbent absorption is
2118 -2790 kW·h and1400 -2777 kW·h respectively, and the cost per ton of CO2 capture is ＄200-600 and ＄100-400 respectively. In general, DAC technology based on solid absorption has good economic benefits, low capture cost and great application potential. In the future, further research should be carried out from the three aspects of adsorption material performance improvement, key core process strengthening and system energy integration optimization, which is expected to further reduce the cost of DAC technology, thus providing important technical support for carbon peak and carbon neutralization. -
0. 引 言
自人类步入工业化时代以来，能源消耗与日俱增，碳排放问题日趋严重。目前大气中CO2体积分数达到418.19×10−6，与工业革命前的体积分数（约278×10−6）相比，增长比例高达50.43%[1]。据联合国政府间气候变化委员会（IPCC）评估报告显示，若继续按照目前CO2排放速度且不加以控制，2030—2052年全球平均温度可能上升1.5 ℃，这将严重影响人类经济、社会的可持续发展[2]。直接空气捕集（Direct Air Capture，DAC）技术是一种可有效降低大气中CO2浓度的碳捕集技术。自Lackner于1999年提出DAC技术以来，由于空气中CO2浓度过低，该技术经济可行性一直广受争议。但随着技术发展，DAC逐渐被学者及工业界认可[3]。
世界各国相继发布了推动DAC技术发展的相关政策。英国皇家学会在其发布的《碳中和12个重大科学技术问题》中指出，带有碳封存的直接空气碳捕集技术对在本世纪中叶实现净零排放目标具有积极推动作用[4]。法国电力公司与诺丁汉大学、Strata Technology、Atkins和Doosan Babcock公司合作，计划在Sizewell核电站开发一种核电耦合的热动力DAC技术，该技术将来会与新建的Sizewell C发电厂集成，建成后捕集规模为150万 t CO2/年[5]。美国能源部于2021年7月宣布投入1 200万美元支持6个DAC研发项目，旨在增强碳捕集效率并降低能耗和成本，助力实现净零排放目标[6]。《高等学校碳中和科技创新行动计划》中也指出，在碳中和关键技术攻关行动中开展包括DAC在内的技术攻关。
与固定源CO2捕集、沿海蓝碳、陆地碳去除和固碳技术相比，DAC技术占地需求较低，也不受地域限制[7]。然而，迄今对DAC工艺流程以及技术经济性进行全面评估分析仍需深入。笔者旨在对现有典型DAC工艺路线进行分析，对不同路线的DAC技术经济性评估进行综述，并基于此提出降低DAC技术成本的可能方向。
1. DAC工艺概况
DAC基本工艺流程如图1 所示，基于此流程，相关学者采取不同吸附剂材料和工艺流程，提出了若干碳捕集方案。按吸附材料来分可分为两大类：碱性溶液吸收工艺和固体吸附工艺。
1.1 基于碱性溶液的DAC工艺
自KEITH提出如图2 所示的NaOH溶液作为吸收剂的DAC工艺后，后续学者从不同方向提出了该工艺的改进方案[8]。在吸附剂升级方面，MAHMOUDKHANI等[9]提出采用Na2O·3TiO2代替NaOH，使得脱附CO2阶段所需的温度降低了50 K以上；鉴于NaOH溶液相比KOH溶液在碳捕集过程中有更多的液滴飘散到空气中，可能会污染DAC工厂附近的空气，HOLMES等[10]建议采用KOH代替NaOH。在工艺层面上，BACIOCCHI等[11]提出了2种不同碳酸钙沉淀器以强化离子形成沉淀的过程；STOLAROFF等[12]改进了接触器以产生更为均匀的喷雾，为空气与碱性吸收液提供了更大的接触面积，并提出了喷雾吸收CO2的理论和建模方法；NIKULSHINA等[13]提出了一个包含5个连续小循环的单循环系统，利用太阳能反应器在较高温度(约365～400 ℃)下进行CaO的碳酸化，以降低工艺整体能耗，系统CO2质量平衡接近99.9%，材料损耗率较低，证实了太阳能等可再生能源与DAC进行耦合的可行性。
1.2 基于固体吸附剂的DAC工艺
碱性溶液法在脱附阶段最低能耗为179 kJ/mol，煅烧阶段余热利用效率不高，导致大量热能损失。相关学者提出了脱附温度较低（40～120 ℃）的固体吸附法，该方法有效地省去了碱液吸收法高耗能的煅烧步骤。基于固体吸附剂的DAC主要流程如图3所示，在吸附阶段，空气中的CO2被吸入吸附模块上，CO2通过化学键结合在吸附模块。当吸附模块达到饱和时，将该装置密闭并用热介质将吸附模块加热，此时CO2从吸附模块解吸并被收集。
NIKULSHINA等[13]研究了胺基离子交换树脂在湿度变化吸附法捕获CO2的工艺，CHOI等[14]研究了在干燥条件下具有更高的CO2吸收能力和稳定性的改性吸附剂。DEREVSCHIKOV等[15]提出采用K2CO3/Y2O3或K2CO3/γ-Al2O3的复合固体吸附剂进一步降低脱附所需温度。浙江大学王涛教授团队提出了新型变湿再生气体分离技术[16]。目前基于固体吸附剂开展示范项目建设的公司主要有2家。Climeworks在冰岛赫舍里迪设立的Orca工厂每年吸收4 000 t CO2，Global Thermostat在智利麦加兰内斯设立的试点工厂每小时最多可从大气中去除25 kg CO2。
然而，胺类吸附剂材料的载体如多孔Al2O3等，材料的稳定性差，温度升高会导致吸附容量降幅大，研究人员进一步考虑使用其它固体吸附剂从空气中捕集CO2。沸石分子筛及金属有机框架吸附法原理是利用这些吸附剂和空气中不同分子之间的范德华力不同吸附分离CO2[16]。部分常见的沸石分子筛吸附剂吸收CO2性能见表1，它们都表现出了良好的吸附容量和较低的吸附热。沸石分子筛作为一种极性吸附剂，不仅对极性强的分子有较强的吸附能力，而且也极易吸附极化率较大的易极化分子，导致采用沸石分子筛作为吸附剂时，对空气中CO2选择性仍需提升[17]。金属有机框架有比表面积大、孔隙率高、结构多样等特点[18]，对CO2的吸附表现出很好的性能，但也面临吸附选择性表现较差的挑战。NUGENT等[19]使用SIF-Zn-3和SIF-Cu-3作吸附剂吸收混合气体中的CO2，结果表明吸附材料会先吸附N2再吸附CO2。被吸附的气体分子中有大量非CO2分子，工艺脱附阶段所得的气体需要分离出N2、O2等杂质气体。Freitas提出了纳米工厂的设计理念，通过生产原子级分子过滤器降低成本，理论上该系统捕集每吨 CO2能耗为333 kW·h，捕集成本约为＄15.81[20]，但该方法距离工业应用仍有相当一段距离。虽然近几年DAC技术不断出现更新迭代，但成本依然较高，DAC工艺多在中试工厂中应用。DAC技术未来在工艺层面仍有着较大改进空间，可将成本控制在一个可接受的合理区间内。
表 1 分子筛吸附剂的吸附表现Table 1. Adsorption performance of some molecular sieve adsorbents2. DAC工艺关键模块
2.1 电力/热能供应模块
该模块主要为CO2吸附/吸收环节提供电力，为CO2解吸/脱附环节提供热量。具体的供电/热方式及其配套设备可结合DAC装置部署区域能量供应情况进行合理匹配。常见供能方式有：① 清洁能源单独供能。② 电网单独供能；③ 余热耦合电网供能；④ 天然气燃烧供能。
2.2 CO2吸收/解吸模块
在CO2吸收/解吸模块中，碱性溶液吸收法捕集CO2通常需要一个可存放碱性溶液且与空气充分接触的接触器，而固体胺吸附法和低温变湿吸附法一般需要引风机增大单位时间进气量。碱性溶液法需要颗粒反应器收集CaCO3，并通过煅烧炉高温煅烧CaCO3以释放CO2。基于固体吸附剂的方法在40～120 ℃就可脱附CO2，其所需设备相对于碱性溶液法较少，但需要在CO2吸附达到饱和时，提供一个封闭的环境，以脱附并收集CO2。
2.3 CO2压缩存储/输运模块
若DAC装置部署地点与CO2驱油或封存地点距离较远，可采用槽车、槽船、管道运输等方式输运CO2。上述三者多用于传输液态CO2，故需要对CO2进行加压。槽车和槽船单位质量输送成本较高，但其不用事先部署管道即可输送。管道运输虽然单位质量传输成本最低，但需要铺设点对点的管道。
在DAC的3个模块中，设备成本主要集中于第一个模块，运营成本集中于第二个模块。因此，降低DAC技术运营成本的方向在于改进吸附/脱附设备和工艺，开发相应过程强化技术，以降低整体能耗。
3. DAC工艺技术经济分析
3.1 基于碱性溶液的DAC技术经济分析
3.1.1 工 艺
Carbon Engineering公司提出的DAC工艺主要由2个可以同时运行的循环组成。在第一个循环中，借助风扇或自然气流，空气与NaOH喷雾液滴接触，NaOH与CO2反应生成Na2CO3溶液。反应后的溶液被输送到再生循环中。再生循环中，NaCO3溶液与Ca(OH)2生成CaCO3，并再生NaOH。再生的NaOH被送回接触器，并进行下一次的吸收循环，CaCO3于900 ℃煅烧并释放CO2。
3.1.2 设 备
碱性溶液法所用设备主要包括：空气接触器、颗粒反应器、煅烧炉、熟化器、动力装置、CO2压缩设备。Keith等在中试工厂中空气接触器为基于SPX公司的商用冷却塔改进而来，将传统冷却塔的2～3 m深度延长至约7 m，使用循环脉冲溶液流进行离子交换。同时，Keith发现改变填料几何形状，即可显著减少压降，现有技术可实现降幅超过30%的水平[22]。在接触器中，KOH以气溶胶和喷雾形式在吸收器中损失[10]，每捕获1 t CO2需要补充0.000 4 t KOH和8.2～20.0 t H2O [22]。
颗粒反应器使NaCO3与30%Ca（OH）2乳浊液充分反应，尽管CaCO3的脱水性能远优于活性污泥等，但常见的增稠技术较难获得含水量低于30%～35%的固体[23]，所得CaCO3含有35%～40%的水分。每次循环充分反应后约有80%的Ca以CaCO3收集，10%的Ca残留于颗粒反应器中，须用过滤器收集，每捕获1 t CO2约需要补充0.003 5 t CaCO3[22]。
碱性溶液法中，CaO与水的熟化反应会释放出大量的热。然而该热能为一种低品位热能，不便于利用。KEITH等[22]提出增加一台熟化器，利用CaO熟化反应的能量，以维持熟化反应的稳定进行，并干燥、加热潮湿的CaCO3，以除去其中的水分，减少煅烧CaCO3所需的能耗。若动力装置由燃料燃烧进行供能，则空气分离制氧设备可配置在装置中产生纯氧代替空气助燃，这种方式具有3个主要优点：① 燃料燃烧效率较高，单位质量燃料会因充分氧化产生更多的热；② 避免N2引入燃烧设备中生成的热力型NOx ；③ 燃烧所得的烟气中CO2占比90%以上，纯度较高，较为方便收集利用。但这也会带来额外的电力消耗。根据Keith的估计，在120 kPa输送压力下采用该设备的额外电力为每吨CO2需238 kW·h[24]。
3.1.3 能耗、耗材、净捕集率和成本评估
不同学者研究所得的能耗见表2，供能方式为天然气的工艺中Keith的数据是基于已有中试工厂的数据测算而来[24]。由于风能与太阳能不同，不能同时进行热能的收集，且与太阳能相比波动性较大，导致总能耗较高，若采用太阳能作为供能方式，可降至2 500 （kW·h）/t CO2以下。碱性溶液法总能耗约2 118～2 790 （kW·h）/t，除去能耗之外，运营成本另一部分主要来自于耗材，包括水、KOH等，约为＄5.72/t CO2。
表 2 碱性溶液法每捕集1 t CO2的能耗Table 2. Energy consumption of alkaline solution method净捕获率对于最终成本的估计尤为重要，表3列举了美国采用常用且易得的电力/天然气供能，部署碱性溶液法DAC工厂，捕集1 t CO2的碳排放量。计算过程中将耗材和能耗的碳排放量计算在最终的碳捕获量中，可以看出，若电网发电中化石能源燃烧占比较高，或直接采用化石能源燃烧进行供能，即使在最优的情况下，净捕获量依然未能达到总捕获量的一半，而在最不理想的情况下，DAC过程会额外排放CO2。
对于综合成本，CE公司基于中试工厂给出的分析在＄94/t CO2和＄232/t CO2之间[8]，Nikulshina给出的分析在＄176/t～220/t CO2之间[13]。基于以上对能耗和耗材这一固定成本的分析，该方法的成本不低于＄120/t CO2。再考虑到净捕获量因素后，在电网发电结构中化石燃料燃烧占比高的地区，采用碱性溶液法最优工艺净捕获1 t CO2的成本在＄600～
1000 。若改用清洁能源供能DAC装置，则随着净捕获量的提高，最终成本有望降至＄200/t CO2。3.1.4 装置部署地点分析
碱性溶液法由于有高温煅烧步骤，耗能相对较高。若采用清洁能源供能（以太阳能为例），所需电能和热能均由太阳能转化而来，优选部署地点为半干旱地区，且年光能辐射量优选为≥2 000 (kW·h)/m2的地区[28]。若为电力供能，则其适用地区大大受限。因为全球除欧洲、南美洲、非洲中部等地区外，其电力中由化石燃料燃烧转换而来的电能占比均在20%～50%的范围内。若采用电力为能源进行供能，则极有可能会出现“入不敷出”的现象，即将发电厂发电所排放的CO2计算在内，总的碳捕集量可能会小于总的碳排放量。若为天然气燃烧供能，则部署地点是必须有着铺设天然气管道的厂址，以避免过高的铺设管道成本对最终成本产生不利影响。
3.2 基于固体吸附剂的DAC技术经济性分析
3.2.1 工艺流程
这类技术与上述碱性溶液法的区别在于，吸附和解吸在同一单元中逐次发生。具体流程详见1.2节。
3.2.2 关键设备
固体吸附法主要设备包含：引风机、控制系统、吸附/解吸室、供能装置、CO2压缩设备。
吸附/解吸室的作用在于在吸附剂达到饱和后，通过控制吸附腔室的关闭，产生隔绝环境空气的密闭环境，为CO2的脱附、收集做准备。CO2捕集效率可通过改变吸附腔室的深度、截面积等来实现，但追求过高的捕集效率会减少单位时间的空气处理量，且降低胺吸附剂与空气的接触面积。HERZOG[29]提出了按照75%的捕获效率设计腔室的深度与截面积的原则。
Global Thermostat公司的最新技术对该工艺进行了改进，增加了一个循环吹扫装置，可将系统一次吸附脱附循环时间大大缩短，降至30 min以下，在85～95 ℃温度下，吸附剂再生时间小于100 s。为了实现这样一个快速的过程，饱和蒸汽被用作直接传热流体和扫除残余空气，其中50%再生热被回收[30]。
3.2.3 能耗、耗材、净捕集率和成本分析
不同学者研究所得的能耗见表4。胺类吸附剂比碱性溶液法耗能平均约低400～550 kW·h/t CO2，这是由于较低的脱附温度使得脱附阶段耗能大大减少，并可利用废热等资源降低了整体能耗。因此，基于固体吸附法的DAC工厂低成本运营的一个必不可少的条件为大量可利用的清洁能源。
表 4 固体吸附剂吸收法每捕集1 t CO2的能耗Table 4. Energy consumption of solid adsorbent absorption method固体法的耗材主要来自于吸附剂的更换，吸附剂寿命从几次循环到一万多次循环不等，极少能超过一万个循环[35]。一般来说，现有吸附剂虽然价格较低（约＄1/kg～6/kg），但无法同时满足稳定性高、高吸附容量和长循环时间3个条件，绝大多数吸附剂在经过2 000次以上的循环后，吸附容量至少降低70%以上，采用不同吸附剂耗材所带来的成本估计在＄20/t～60/t CO2。美国国家科学院预测，在未来十年内基于固体吸附剂的DAC技术潜在成本为＄88/t～228/t CO2[22]。
表5中列举了美国采用电力/天然气供能，部署固体吸附法DAC工厂，捕集1 t CO2的碳排放量对比。在考虑了净捕获量这一因素后，固体吸附法相比于碱性溶液法吸附量，净捕获量在大多数情况下处于正值。在采用了天然气燃烧供能且目前最优工艺的前提下，净捕获量可达到总捕获量的一半以上，相比于碱性溶液法展现出了更广阔的应用前景。
3.2.4 装置部署地点分析
固体吸附法由于脱附温度较低（40～120 ℃），其部署地点相较于碱性溶液法更为灵活多变。为了在最大程度上降低成本，优选部署于有着可利用废热的工厂或清洁能源丰富的地区。
综合上述分析，2种DAC工艺都有着各自独特的优势，均展现出了较大的改进空间。碱性溶液法的吸附原料价格和补充的耗材成本较低。对固体吸附剂吸附法而言，它的优势得益于它的低吸附温度（40～120 ℃）。固体吸附剂吸附法每吨的能耗相比于碱性吸收法降低了500～800 kW·h，表现出了更好的环境和成本优势。
麻省理工学院Howard Herzog教授指出，尽管空气中CO2浓度比烟道气CO2浓度低数百倍，但DAC捕获实际耗能约为烟道气CO2的4倍[29]，表6为两者的对比。考虑到未来工艺的改进和新型吸附剂的更新迭代，DAC技术的成本将会逐渐降低并稳定在一个可接受的范围，有望成为应用最广泛的碳捕集技术之一。
4. 结 论
1）DAC技术目前存在2种主流的DAC工艺，尽管二者的资本支出基本处于同一水平，但固体吸附剂法是当今和未来DAC大规模应用最可能的选择。固体吸附剂法随着未来吸附剂性能的改良以及可利用低成本热源、高度模块化的特点，表现出更好的应用潜力。
2）DAC吸附材料的开发，需进一步开发新型吸附材料提升CO2吸附能力，尤其是要充分考虑在混合气体环境中吸附材料对CO2的选择性、吸附容量、脱附耗能、吸附性能随温度/湿度等环境因素波动的幅度、吸附/再生耗时等因素；
3）DAC能源选择中，未来应更偏向于清洁能源等非电网供电的能源结构，利用自然界广泛可获得的清洁能源提高“吸附-脱附”循环中的净捕获率，进一步降低成本，使DAC技术更具可行性。
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表 1 分子筛吸附剂的吸附表现
Table 1 Adsorption performance of some molecular sieve adsorbents
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表 3 不同供能方式下的碳排放量对比[23]
Table 3 Comparison of carbon emissions under different energy supply methods[23]
不同的供能方式 耗材/t 能耗/t 减耗/t 总计/t 采用电力最小碳排放量 0.008 6 1.720 5 0.804 9 0.924 1 采用电力最大碳排放量 0.026 1 3.684 5 1.029 1 2.681 7 采用天然气最小碳排放量 0.008 6 1.030 2 0.483 0 0.555 9 采用天然气最大碳排放量 0.026 1 2.203 1 0.617 5 1.611 7
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