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摘要:
延长石油创新将煤化工CO2捕集与油藏CO2封存相结合，实现了煤炭清洁利用、碳减排和原油增产等多重效益，探索形成了一条煤化工产业低碳发展的新路径。系统阐述了延长石油CCUS全流程一体化技术及矿场实践，形成了煤化工低温甲醇洗低成本CO2捕集技术，捕集成本105元/t，捕集示范规模30万t/a；建立了CO2封存选址及潜力评价方法，评价油田CO2理论封存量为8.84×108 t，封存适宜区主要分布在油田西部；揭示了跨时间尺度油藏CO2封存状态演变规律，水气交替注入情景下CO2封存10年和100年对应的构造、束缚、溶解和矿化封存量占比分别为24.38%、27.19%、48.38%、0.05%和15.09%、38.65%、45.77%、0.49%；创建了盖层封闭性评价方法，明确化子坪CO2封存试验区长4+5盖层主要为Ⅰ、Ⅱ类；构建了“三位一体”CO2安全监测体系，监测未发现CO2地质泄漏，封存安全等级为Ⅰ级，矿场实现CO2安全有效封存10.12×104 t。煤化工CO2捕集与油藏CO2封存矿场实践取得了良好的碳减排与原油增产效果，相关创新技术应用前景较为广阔。
Abstract:Through the innovative combination of CO2 capture in the coal chemical industry and oil reservoir CO2 storage, Yanchang Petroleum has realized multiple benefits such as clean utilization of coal, carbon emission reduction, and crude oil production increase, and explored a new path for low-carbon development of coal chemical industry. The whole process integration technology and field practice of carbon capture, utilization, and storage (CCUS) from Yanchang Petroleum are systematically presented. For CO2 capture, the low-temperature methanol washing and low-cost CO2 capture technology of the coal chemical industry has been formed. The CO2 capture cost is 105 yuan/t, and the capture demonstration scale is
300000 t/a. For CO2 storage, the storage site selection and potential evaluation methods are established. The evaluation results showed that the theoretical CO2 storage capacity of the oilfield is 8.84×108 t, and the suitable storage area is mainly distributed in the west of the oilfield. In addition, the evolution laws of CO2 storage state across the time scale of storage are revealed. Under the water-gas alternation scenario, the proportions of CO2 storage capacity for structure, residual, solubility and mineral trapping corresponding to 10 years and 100 years is 24.38%, 27.19%, 48.38%, and 0.05%; and 15.09%, 38.65%, 45.77% and 0.49%, respectively. Then the sealing evaluation methods of the caprocks are created. It is specified that the Chang 4+5 cap layer in the Huaziping CO2 sequestration test area mainly belongs to type Ⅰ and type Ⅱ. Finally, a “Trinity” CO2 safety monitoring system is established. The results of safety monitoring show that, there is no CO2 geological leakage in the test area and the safety level of CO2 storage is Ⅰ. The safe and effective storage capacity of CO2 is 10.12×104 t in the field application. The technology of CO2 capture in the coal chemical industry and reservoir CO2 storage has achieved good effects of carbon reduction and crude oil production increase in field practice. -
0. 引 言
“双碳”目标下，表面活性剂为煤矿瓦斯绿色开采提供了有效途径[1]。瓦斯缓释剂作为表面活性剂的一种，能有效抑制煤体瓦斯的异常涌出，降低低浓度瓦斯排放以及减少煤矿工作面瓦斯超限风险。国内外学者针对抑制瓦斯解吸做了大量试验研究，LI[2]、魏建平等[3]发现煤对瓦斯的吸附能力随煤中水含量的增加而减小，对瓦斯解吸有显著的抑制作用。林海飞等[4]将瓦斯缓释剂作用于煤体，研究发现瓦斯缓释剂能够增加煤体润湿性，降低表面张力，抑制瓦斯解吸。LI等[5]、笔者等[6]从理论与煤体化学结构方面分析了表面活性剂对煤体影响机理，研究发现瓦斯缓释剂能够对煤体官能团、Zeta 电位产生影响。MENG等[7]从分子方面利用分子模拟研究了SDBS对煤体作用时能量变化与动力学特征，结果表明SDBS能够明显降低表面张力。在研究不同因素对瓦斯解吸影响方面，许多学者针对井下煤体粒径、井下温度、瓦斯含量、巷道空气流量等能够对瓦斯解吸造成影响的因素做了相关研究，聂百胜等[8]利用甲烷扩散数学模型得到不同粒径、温度和平衡压力下煤体解吸甲烷的初始有效扩散系数和扩散动力学参数。何满潮等[9]、王兆丰等[10]研究发现煤体瓦斯解吸是一个吸热过程。刘彦伟等[11]、GAO等[12]研究发现在一定范围内随着粒径的减小，煤体比表面积将会增大，煤体吸附的瓦斯量随之变大。李祥春等[13]通过分析煤体微观孔隙结构，研究了孔隙、粒径与瓦斯解吸量之间的关系。陈向军等[14]、LI等[15]分析了不同平衡压力下瓦斯解吸量的变化，瓦斯解吸量随平衡压力的升高而增大。李树刚等[16]、WANG等[17]通过正交试验，研究了多因素对瓦斯解吸的影响，影响程度大小依次为：压力、温度、粒度、含水率。魏宗勇等[18]运用单因素试验与正交试验相结合的方法，研究了煤的变质程度、含水量和煤体粒径对煤样瓦斯放散速率的影响。
众多学者在对瓦斯解吸影响因素进行了不同角度的研究，但多集中在单一影响因素对瓦斯解吸的影响，这与煤矿工作面复杂的环境条件差异较大，为获得煤矿工作面掘进过程中喷淋瓦斯缓释剂质量分数、雾化压力、煤体粒径与平衡压力、巷道空气流量等因素对煤体瓦斯解吸造成的影响，有必要对喷淋瓦斯缓释剂时不同因素影响瓦斯解吸的规律进行试验研究。依据煤矿掘进工作面尺寸按照相似比自主研发搭建了多因素影响煤体瓦斯解吸喷淋试验系统，研究瓦斯缓释剂质量分数、喷淋雾化压力、煤样粒径、平衡压力、环境温度、空气流量等因素对煤体中自然解吸瓦斯峰值浓度及分布的影响，获得瓦斯缓释剂作用下不同因素对瓦斯解吸瓦斯峰值浓度分布的影响规律及不同位置影响瓦斯解吸的主要因素，为煤矿掘进过程中瓦斯治理与煤炭绿色安全开采提供参考。
1. 煤样选取与试验系统
1.1 煤样选取
试验选用陕西山阳煤矿3505掘进工作面煤样，煤样在工作面推进后新鲜落煤处采集，将采集煤样密封保存，依据GB/T212—2008《煤的工业分析方法》对其进行工业分析后粉碎，煤样工业分析结果见表1。根据表1可知，山阳煤矿掘进工作面煤样为瘦煤，固定碳含量高且水分含量低，煤体中碳元素及氧元素占比较大。
表 1 煤质基础参数Table 1. Basic parameters of coal quality煤种 工业分析 密度 Mad/% Ad/% Vdaf/% FCad/% 真密度/（t·m−3） 视密度/（t·m−3） 瘦煤 0.88 37.57 13.80 48.20 1.46 1.36 1.2 试验系统
为研究矿井掘进期间，不同因素对喷淋瓦斯缓释剂抑制瓦斯解吸所造成的影响，依据掘进工作面搭建相似比模型，研发了多因素影响煤体瓦斯解吸喷淋试验系统。系统主要由瓦斯吸附解吸系统、喷淋系统、供排风系统、工作面模型和数据采集系统等5部分组成，其工作面模型长、宽、高分别为700 mm × 500 mm × 500 mm。喷淋系统由氮气瓶、雾化器及喷头组成，主要通过改变氮气压力达到调节喷头处雾化压力的效果。为研究在喷淋瓦斯缓释剂情况下掘进工作面巷道上下隅角、巷道中部的瓦斯分布规律，在工作面模型内部设置5个电化学式瓦斯传感器P1～P5（图1），分布于工作面模型出风口上下拐角、进风口上下拐角以及工作面模型中心位置，其系统结构与工作面模型内部瓦斯传感器分布位置如图1所示。
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图 1 多因素影响煤体瓦斯解吸喷淋试验台系统Figure 1. System of coal gas desorption and spray experimental bench with multiple factors1.3 多因素影响方案设计
根据文献[19]研究结果，表明阴离子瓦斯缓释剂APG对煤体润湿性效果最好。因此选用不同质量分数的APG溶液进行缓释剂对瓦斯解吸影响研究，选择最优质量分数溶液分析不同因素条件对解吸瓦斯峰值浓度分布影响。
为了实现在喷淋瓦斯缓释剂下不同因素对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响，设计了不同雾化压力、不同煤样粒径、不同平衡压力、不同环境温度和不同空气流量等因素下对瓦斯解吸规律影响试验方案。
1）瓦斯缓释剂质量分数影响方案设计。为研究在不同瓦斯缓释剂质量分数条件下对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响，试验设计0、0.01%、0.05%、0.10%、0.40%等质量分数的APG溶液，设计其他试验工况为：雾化压力2 MPa；煤样粒径20～30 mm；煤样瓦斯平衡压力0.13 MPa；环境温度25 ℃；空气流量8.7×10−3 m3/s。
2）雾化压力影响方案设计。为研究喷淋瓦斯缓释剂下雾化压力对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响，试验设计APG溶液雾化压力为0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 MPa等5个压力梯度。选择0.40%质量分数的瓦斯缓释剂进行喷淋，其他工况同1）。
3）煤样粒径影响方案设计。为研究喷淋瓦斯缓释剂下煤样粒径对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响，参照煤样粒径相关试验[20]，选取2.8～4、4～5、5～10、10～20、20～30 mm不同粒径的煤样进行试验。
4）平衡压力影响方案设计。为研究喷淋瓦斯缓释剂下煤样瓦斯平衡压力对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响，参考山阳煤矿井下瓦斯压力波动区间设计煤样瓦斯平衡压力分别为0.10、0.13、0.15、0.18、0.20 MPa，压力梯度为0.03 MPa进行瓦斯缓释剂喷淋试验。
5）环境温度影响方案设计。为研究喷淋瓦斯缓释剂下煤样瓦斯平衡压力对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响，试验通过系统尾部的加热器对环境风流进行加热，并依据温度对瓦斯解吸的相关研究[21]，试验设计25、30、35、40、45 ℃ 5个温度梯度进行试验。
6）空气流量影响方案设计。为研究喷淋瓦斯缓释剂下空气流量对解吸瓦斯峰值浓度分布的影响。依据试验装置实际情况设计2.9×10−3、5.6×10−3、8.7×10−3、12.7×10−3、15.7×10−3 m3/s不同空气流量条件下对煤体瓦斯解吸的影响规律。
7）多因素综合影响方案设计。为研究多因素对解吸瓦斯峰值浓度分布的综合影响。根据上述研究结果，设计进行多因素与单一因素的对比试验。
1.4 试验步骤
1） 将井下取回的煤样采用落锤法进行粉碎，并仿照筛分模数[22]测定法将煤样筛分为试验要求的粒径大小，<2.8、[2.8～4)、[4～5)、[5～10)、[10～20)、[20～30)、>30 mm孔径的分计筛余百分率分别为4.6%、2.8%、7.5%、25.7%、33.3%、9.4%、16.7%。制取不同粒径的煤样各2 kg装入密封袋保存。
2） 以不同质量分数APG溶液为例，称取120 g粒径为20～30 mm的煤样，置于70 ℃真空干燥箱中干燥6 h。
3） 将干燥后的煤样装入喷淋试验台吸附罐中，打开真空泵对吸附罐及参考罐进行抽真空处理，时间为12 h。
4） 抽真空结束后，在参考罐中充入0.72 MPa的甲烷气体并打开阀门使煤样进行吸附，待吸附平衡后使得平衡压力维持在0.13 MPa，平衡时间不小于8 h。
5） 分别配置0、0.01%、0.05%、0.10%、0.40%浓度的APG溶液装入储存罐中，打开风机调整空气流量为8.7×10−3 m3/s，打开加热器使工作面模型内部温度处于25 ℃，调整氮气压力为2 MPa。环境参数设置好后打开吸附罐球阀与雾化器，使煤样落入工作面模型的同时进行溶液喷淋，记录工作面模型不同位置的瓦斯浓度数据。
6） 试验结束后保存数据，清理工作面模型内残余瓦斯与煤样废渣，确保瓦斯传感器读数为0。
7） 根据试验方案设计改变环境参数并重复步骤2）～6），完成不同因素对瓦斯解吸的影响试验。
2. 试验结果与分析
2.1 缓释剂质量分数对瓦斯峰值浓度影响
根据试验方案，利用多因素影响煤体瓦斯解吸喷淋试验台测试缓释剂质量分数对瓦斯解吸全过程及瓦斯峰值浓度的影响，为更好的分析与呈现数据规律，利用Origin将数据结果进行拟合，拟合R2均大于0.985，拟合结果符合试验规律，结果如图2所示。
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图 2 瓦斯缓释剂质量分数对瓦斯峰值浓度影响Figure 2. Effect of mass fraction of sustained release agent on peak gas concentration由图2可知，瓦斯缓释剂影响瓦斯解吸数据主要由瓦斯积聚与瓦斯衰退2个阶段组成。在落煤瞬间，煤样罐内瓦斯开始解吸，工作面模型瓦斯浓度迅速上升，而后由于工作面模型内空气的流动，瓦斯通过风流排出工作面模型使浓度下降。分析不同位置瓦斯达到峰值的时间发现，P2位置在7 s左右最先检测到瓦斯，并在19 s达到瓦斯峰值浓度，P5位置在26 s左右最后检测到瓦斯，并在34 s达到瓦斯峰值浓度，这是由于在试验开始阶段，大量游离瓦斯从煤样罐涌出并浮于工作面模型上方造成P2瓦斯浓度升高，而当煤体落入工作面模型后，煤体瓦斯解吸造成P5位置瓦斯浓度升高。
对比不同位置瓦斯缓释剂质量分数与瓦斯峰值浓度之间的关系可以发现，与喷淋纯水溶液相比，随着喷淋瓦斯缓释剂质量分数的增加，不同位置的瓦斯峰值浓度均出现了一定程度的下降。P1点喷淋0.40% APG溶液相较于喷淋纯水瓦斯峰值浓度降低了22.5%，P2、P3、P4、P5点瓦斯峰值浓度分别降低了8.1%、17.2%、20.3%、21.1%。根据杨氏方程可知，煤体表面自由能较低，不能被水完全润湿，在水中加入的瓦斯缓释剂后可以增加与煤体表面带负电的羟基等官能团形成氢键的能力，有效提高煤体的亲水性，使溶液在毛细作用下更易进入煤体孔隙，从而形成水锁效应，抑制瓦斯的解吸[23]。对不同位置瓦斯峰值浓度进行分析，P2点位于煤样罐附近，在煤样落入工作面模型后，煤样罐中残留的瓦斯在此处聚集，使P2点瓦斯浓度高于其他位置。P1与P3由于受工作面模型内部风流的影响，煤体解吸的瓦斯随风流流到出风口上下拐角，造成瓦斯聚集。P5处于进风口下拐角位置，瓦斯主要来源于煤体解吸瓦斯，且由于风流无法直接到达此处，使得P5瓦斯峰值浓度较高。在P4位置由于风流较大，煤体内解吸的瓦斯与煤样罐中残留的瓦斯无法在此处聚集，造成P4处瓦斯峰值浓度最低。
由瓦斯缓释剂质量分数与瓦斯峰值浓度之间的拟合图可以看出，瓦斯缓释剂质量分数与瓦斯峰值浓度之间呈现指数函数关系（表2），在瓦斯缓释剂质量分数处于0～0.10%时瓦斯峰值浓度下降最为明显，下降了8×10−4～9×10−4，瓦斯缓释剂质量分数在大于0.1%时瓦斯峰值浓度下降率减慢，0.10%～0.40%瓦斯峰值浓度降低了2×10−4～3×10−4，这是由于瓦斯缓释剂即将达到临界胶束浓度，缓释剂与煤体表面形成充分接触，水分子与煤体表面氢键数量增加值趋于平缓，水层厚度不再增加从而使抑制效果达到临界点[24]。根据APG溶液质量分数与瓦斯峰值浓度之间的规律，得到其拟合关系式（式(1)）。因此，瓦斯缓释剂质量分数对降低瓦斯峰值浓度，减少矿井瓦斯超限风险有一定的影响作用。
表 2 瓦斯缓释剂质量分数与不同位置瓦斯峰值浓度拟合关系Table 2. Fitting relationship between mass fraction of gas sustained-release agent and peak gas concentration at different positions位置 拟合关系式 拟合度R2 P1 ${ Q_1} = 5\;131.52 - 88\;483.13 \left( {\frac{ {1 - { {\rm{e} }^{ - 91.24\omega } } } }{ {91.24} } } \right)$ 0.925 P2 ${ {Q }_2} = 6\;577.54 - 16\;504.39 \left( {\frac{ {1 - { {\rm{e} }^{ - 17.82\omega } } } }{ {17.82} } } \right)$ 0.911 P3 ${ {Q }_3} = 4\;310.89 - 9\;521.46 \left( {\frac{ {1 - { {\rm{e} }^{ - 8.91\omega } } } }{ {8.91} } } \right)$ 0.906 P4 ${ {Q}_4} = 4\;675.97 - 33\;195.74 \left( {\frac{ {1 - { {\rm{e} }^{ - 41.26\omega } } } }{ {41.26} } } \right)$ 0.995 P5 ${ {Q }_5} = 3\;968.09 - 6\;284.07 \left( {\frac{ {1 - { {\rm{e} }^{ - 16.49\omega } } } }{ {16.49} } } \right)$ 0.870 $$ Q = {Y_0} + {A_1} \left( {\frac{{{{\rm{e}}^{k\omega }} - 1}}{k}} \right) $$ (1) 式中：Q为瓦斯峰值浓度，10−6；A1、Y0与k均为常数，其取值范围分别为6284.07～88483.13、8.91～91.24；ω为APG溶液浓度，%。
2.2 雾化压力对瓦斯峰值浓度影响
雾化压力是指气体将溶液雾化为细小液滴的气体压力。试验通过氮气压力来调节溶液雾化压力，雾化压力的变化能够使喷头处雾化角发生改变，其中雾化角指喷嘴出口到雾炬外边界的两条切线之间的夹角α（图3）。不同雾化压力对瓦斯解吸的试验结果如图4所示。
由图4可得，随时间增加，瓦斯浓度先上升到最大值，然后逐渐衰减，直至瓦斯浓度为0。在试验过程中由于溶液喷淋的影响，工作面模型内部气体流动加剧，瓦斯扩散速率加快，导致不同位置瓦斯在0～25 s内相继出现并达到瓦斯峰值浓度，在25～600 s瓦斯从浓度峰值衰退至0。分析雾化压力对瓦斯峰值浓度的影响结果得到雾化压力为1.0、1.5、2.0、2.5 MPa时P1～P5相较于0.5 MPa雾化压力瓦斯峰值浓度平均降低1.5×10−4～5.5×10−4，下降率为3.2%～12.5%。随着雾化压力的提高，瓦斯峰值浓度均有一定程度的降低。分析相关文献可知[25]，在喷头口径一定时，提高雾化压力会使雾化角减小，单位时间内进入工作面模型APG溶液的流量增多，APG溶液在煤体表面生成水膜的时间变短，导致抑制瓦斯解吸的速率加快。分析发现P1、P2、P3、P5存在于工作面模型拐角位置的瓦斯浓度衰退至10−4以下的速率随雾化压力的升高而加快。这是由于APG溶液在氮气的压力下迅速进入工作面模型，使工作面模型喷头处气体压力升高，在压差作用下处于工作面模型拐角处积聚的瓦斯更易随风流排出工作面模型。
拟合雾化压力与瓦斯峰值浓度之间的关系可知（表3），雾化压力与瓦斯峰值浓度之间呈现负线性相关关系，拟合关系式如式(2)：
表 3 雾化压力与不同位置瓦斯峰值浓度拟合关系Table 3. Fitting relationship between atomization pressure and peak gas concentration at different positions位置 拟合关系式 拟合度R2 P1 ${ {Q }_1} = 4\;666.86 - 228.42\tau$ 0.892 P2 ${ {Q }_2} = 5\;386.62 - 315.25\tau$ 0.972 P3 ${ {Q }_3} = 4\;923.31 - 258.60\tau$ 0.960 P4 ${ {Q }_4} = 4\;356.54 - 269.47\tau$ 0.934 P5 ${ {Q}_5} = 4\;095.76 - 279.41\tau$ 0.972 $$ Q = {a_1} + {b_1}\tau $$ (2) 式中：Q为瓦斯峰值浓度，10−6；a1、b1均为常数，式中其取值范围分别为4095.76～5386.62、−315.25～−228.42；τ为雾化压力，MPa。
2.3 煤体粒径对瓦斯峰值浓度影响
工作面掘进过程中会产生不同粒径的煤体，煤体粒径会对瓦斯解吸产生重要影响。由图5可以发现，在工作面模型各个位置中，P1～P5测点瓦斯浓度随时间变化呈现急剧上升又逐渐衰减至0的趋势，对受煤体瓦斯解吸影响最大的P5位置瓦斯浓度进行分析，发现瓦斯归零时间随煤样平均粒径增大而延长，这是由于平均粒径越大的煤体受APG溶液抑制效果越明显，被溶液封堵在煤体中的瓦斯排出速率减慢，造成瓦斯解吸时间变长。分析煤体粒径与瓦斯峰值浓度之间的影响关系发现，煤体粒径为2.8～4 mm的煤样瓦斯峰值浓度最高，其瓦斯峰值浓度分别为5329×10−6、6359×10−6、5210×10−6、4522×10−6、4306×10−6。而在煤体粒径为20～30 mm时，各个位置的瓦斯峰值浓度最低，最低为4204×10−6、5627×10−6、3261×10−6、3852×10−6、3583×10−6。降幅分别为21.11%、13.51%、12.46%、14.82%、16.47%。随着煤体粒径的增加，各位置瓦斯峰值浓度出现不同程度的减小。由于煤的具有多孔结构，其内表面积占总比表面积的90%左右，在相同质量条件下，粒径越小的煤体其比表面积越大，能够吸附的瓦斯越多，当吸附平衡被打破，瓦斯更容易从煤体中解吸，使工作面模型内瓦斯浓度迅速升高。
由煤体粒径与瓦斯峰值浓度的拟合曲线可知，在平均粒径为3～15 mm时，瓦斯峰值浓度降幅最大，不同位置每毫米平均降幅分别为88.88×10−6、66.89×10−6、31.64×10−6、48.36×10−6、62.33×10−6。而当煤体平均粒径为15～25 mm时，瓦斯峰值浓度下降率减小，其每毫米平均降幅分别为3.7×10−6、1.76×10−6、11.28×10−6、4.36×10−6、0.56×10−6。这是由于粒径较大的煤体，其内部孔隙结构更为复杂，进行瓦斯吸附时部分瓦斯难以吸附到煤体内部，只能位于煤体表面，导致煤体吸附量减少，解吸量减少[26]。粒径越大的煤体， 喷淋APG溶液时接触的煤体面积也越大，煤体孔隙受水锁效应制约的数量随之增多，且由于煤体对水分的吸附作用强于甲烷分子，溶液会将吸附于煤体表面的瓦斯置换出来，导致瓦斯峰值浓度下降率随煤体平均粒径的变大而减小。
根据煤体粒径与瓦斯峰值浓度的规律拟合得到之间的关系式如式（3）所示，不同位置下煤体粒径与瓦斯峰值浓度呈现负指数函数关系（表4），瓦斯峰值浓度随煤体粒径的增大而降低。观察P5位置瓦斯峰值浓度与平均粒径的拟合曲线可以发现，在平均粒径小于5 mm时，瓦斯峰值浓度下降较为明显，大于5 mm时瓦斯峰值浓度趋于平缓，这是由于P5处于工作面模型进风口下拐角，更接近于落煤位置，受煤体粒径影响更大。
表 4 煤体粒径与不同位置瓦斯峰值浓度拟合关系Table 4. Fitting relationship between coal particle size and peak gas concentration at different positions位置 拟合关系式 拟合度R2 P1 ${ {Q }_1} = 2\;324.72 \times { {\rm{e} }^{\left( { - L/3.94} \right)} } + 4\;235.16$ 0.914 P2 ${ {Q}_2} = 3\;483.65 \times { {\rm{e} }^{\left( { - L/2.61} \right)} } + 5\;550.75$ 0.804 P3 ${ {Q}_3} = 1\;075.42 \times { {\rm{e} }^{\left( { - L/8.34} \right)} } + 4\;552.39$ 0.880 P4 ${ {Q }_4} = 1\;127.59 \times { {\rm{e} }^{\left( { - L/6.45} \right)} } + 3\;837.18$ 0.996 P5 ${ {Q }_5} = 28\;901.56 \times { {\rm{e} }^{\left( { - L/0.91} \right)} } + 3\;625.09$ 0.994 $$ Q = {A_2} {{\rm{e}}^{ - L/t}} + {y_1} $$ (3) 式中：Q为瓦斯峰值浓度，10−6；A2与y1均为常数，式中其取值范围分别为1075.42～28901.56，3625.09～5550.75；L为煤体粒径大小，mm；t为衰减时间，s。
2.4 平衡压力对瓦斯峰值浓度影响
平衡压力是煤体瓦斯吸附过程中，煤体达到吸附平衡状态的瓦斯压力。平衡压力影响煤体瓦斯解吸规律结果如图6所示。
由图6可知，工作面模型内瓦斯浓度总体呈现出先上升后下降的趋势，而且不同位置瓦斯浓度随时间变化趋势也存在差异，分析工作面模型内各位置瓦斯积聚阶段出现时间发现，煤样平衡压力为0.2 MPa时，瓦斯积聚出现最快，平均为10～15 s。造成这种现象的原因是在平衡压力为0.2 MPa时，煤样罐内外气体压差最大，落煤时瓦斯在压差的作用下迅速涌入工作面模型，使瓦斯积聚。分析平衡压力影响瓦斯峰值浓度影响规律发现，当平衡压力为0.1 MPa时，不同位置的瓦斯峰值浓度分别为3550×10−6、4766×10−6、3829×10−6、3164×10−6、3045×10−6。随着平衡压力的增大，瓦斯峰值浓度也随之增大，并在0.2 MPa时瓦斯峰值浓度最大值，最大值分别为8536×10−6、10619×10−6、8518×10−6、8387×10−6、7586×10−6。对达到瓦斯峰值浓度的时间进行分析发现，平衡压力越大的煤体，其达到峰值浓度的时间越短。由Langmuir等温吸附曲线可知[27]，一定粒径的煤样进行等温吸附时，瓦斯压力越高，煤体吸附的瓦斯量越多，吸附平衡时平衡压力也越高。并且在单位时间内瓦斯解吸量随着平衡压力的增大而变多，瓦斯浓度、达到瓦斯峰值点速度均与平衡压力呈正相关。因此平衡压力越大，瓦斯峰值浓度越高，达到瓦斯峰值浓度的时间越短。
对平衡压力与瓦斯峰值浓度进行拟合可以看出（表5），平衡压力与瓦斯峰值浓度之间呈现线性相关关系。在试验过程中由于需要增大甲烷压力来调节煤体瓦斯的平衡压力，而甲烷压力的增大使煤样罐内的游离瓦斯变多，因此在大量游离瓦斯的影响下，平衡压力与瓦斯峰值浓度呈一阶线性函数关系。其关系式如式（4）所示。
表 5 平衡压力与不同位置瓦斯峰值浓度拟合关系Table 5. Fitting relationship between equilibrium pressure and peak gas concentration at different positions位置 拟合关系式 拟合度R2 P1 Q1=−1 502.92+51 016.51p 0.958 P2 Q2=−1 441.80+63 088.21p 0.960 P3 Q3=−382.12+45 824.52p 0.952 P4 Q4=−2 417.88+54 822.92p 0.984 P5 Q5=−1 525.23+47 581.84p 0.953 $$ Q = a_2+b_2p $$ (4) 式中：Q为瓦斯峰值浓度，10−6；a2与b2均为常数，取值范围分别为−2417.88～−382.12、45824.52～63088.21；p为平衡压力大小，MPa。
2.5 环境温度对瓦斯峰值浓度影响
煤矿井下环境温度随掘进深度的增大而升高，温度能增加甲烷分子的自由能，影响其解吸结果[28]。不同环境温度对喷淋瓦斯缓释剂溶液瓦斯解吸结果如图7所示。
分析不同环境温度下喷淋瓦斯缓释剂溶液对瓦斯解吸的影响规律可以看出（图7），在不同环境温度下，P1～P5的浓度均有差异，但随时间变化，总体变化趋势一致，均先迅速增大到峰值，然后不断衰减。温度对瓦斯积聚出现时间有一定的影响，温度越高，瓦斯积聚出现时间越早，当环境温度为45 ℃时，甲烷分子扩散速率最快，工作面不同位置瓦斯出现时间为10～20 s。分析温度对瓦斯峰值浓度影响规律发现，在25℃时瓦斯峰值浓度最低，不同位置的瓦斯峰值浓度分别为4052×10−6、4607×10−6、3886×10−6、3761×10−6、4130×10−6，瓦斯峰值浓度随温度升高呈现上升的趋势，并在45 ℃时浓度达到最高，最高瓦斯峰值浓度分别为4869×10−6、4940×10−6、4708 ×10−6、4372×10−6、4452×10−6，增幅为20.16%、7.23%、21.15%、16.25%、7.80%。这是由于温度升高，瓦斯分子动能增大，获得高于吸附势能的几率增大，被吸附的几率降低，解吸率增大，扩散能量增强[29]。
从环境温度与瓦斯峰值浓度之间的关系可以得到（表6），P1、P3、P4位置处瓦斯峰值浓度在环境温度为25～30 ℃时增幅为4.49%～6.89%，30～35 ℃时瓦斯峰值浓度增幅为0.9%～9.04%，35～40 ℃时瓦斯峰值浓度增幅为2.88% ～7.39%，40～45 ℃时瓦斯峰值浓度增幅为2.55%～4.97%。发现环境温度为25～35 ℃时瓦斯峰值浓度增幅率随环境温度的升高而增大，在35～45 ℃时瓦斯峰值浓度增幅率呈现下降的趋势。这是由于在煤体瓦斯吸附过程中，处于同一温度与压力下的煤体存在瓦斯吸附饱和值，当温度超过一定范围后，由于煤体瓦斯饱和吸附量的限制，瓦斯峰值浓度升高速度减慢[30]。而P2、P5位置瓦斯峰值浓度在环境温度为25～45 ℃时变化幅度较小，其增幅分别为7.23%与7.80%，由文丘里效应可知，气体流速与过流断面成反比，因此风流进入工作面模型后流速降低，被加热的风流进入工作面模型后没有迅速达到P2、P5位置，使P2、P5位置的温度在一定时间内变化范围较小，对瓦斯解吸影响较小。环境温度与瓦斯峰值浓度关系如式（5）所示。
表 6 环境温度与不同位置瓦斯峰值浓度拟合关系Table 6. Fitting relationship between ambient temperature and peak gas concentration at different locations位置 拟合关系式 拟合度R2 P1 Q1=5 287.59×(1−e−0.05T) 0.972 P2 Q2=5 128.52×(1−e−0.09T) 0.818 P3 Q3=5 079.72×(1−e−0.06T) 0.967 P4 Q4=4 458.64×(1−e−0.07T) 0.904 P5 Q5=4 478.64×(1−e−0.10T) 0.978 $$ Q = {A_3} (1 - {{\rm{e}}^{ - {y_2} \times T}}) $$ (5) 式中：Q为瓦斯峰值浓度，10−6；A3与y2均为常数，式中其取值范围分别为4458.64～5287.59，0.05～0.10；T为环境温度，℃；t为衰减时间，s。
2.6 空气流量对瓦斯峰值浓度影响
在工作面掘进过程中，巷道内的风压变化会对煤体瓦斯涌出及瓦斯流动分布造成一定的影响。利用多因素影响煤体瓦斯解吸喷淋试验台探究在喷淋APG溶液情况下，不同空气流量对瓦斯峰值浓度及分布的影响，其试验结果如图8所示。
分析不同空气流量对瓦斯浓度之间的规律可知（图8），含瓦斯煤体与风流使瓦斯出现聚集与衰退两个阶段。当工作面模型内空气流量为2.9×10−3 m3/s时，瓦斯峰值浓度最高，不同位置最高值分别为4185×10−6、4503×10−6、4242×10−6、4029×10−6、4122×10−6，空气流量为15.7×10−3 m3/s时，瓦斯峰值浓度最低，为3182×10−6、3250×10−6、3213×10−6、2620×10−6、3320×10−6，工作面模型内各位置的瓦斯峰值浓度随空气流量的升高而减小。从工作面模型内各位置的瓦斯浓度衰减至100×10−6以下所需时间可以发现，工作面模型内空气流量越大衰减速率越快，所需时间越短，风流与瓦斯衰减速率呈现正相关关系。P4点不同空气流量下瓦斯浓度分别为4029×10−6、3655×10−6、3280×10−6、2889×10−6、2520×10−6，瓦斯峰值浓度随空气流量的加快呈现出下降的趋势，且P4点瓦斯从浓度峰值降至100×10−6以下的时间均小于其他拐角位置，这是由于P4处于工作面模型中心位置，瓦斯能够直接随风流排出，无法长时间聚集。由于P1、P2、P3、P5处于工作面模型层流区域，受层流边界区的影响[31]，瓦斯容易聚集，浓度下降率减小。
通过拟合空气流量与瓦斯浓度之间的关系可以发现（表7），P1、P2、P3、P5位置瓦斯峰值浓度与空气流量呈现出负指数函数关系，在一定范围内空气流量越高，瓦斯峰值浓度越低。随着空气流量继续升高，达到12.7×10−3 m3/s时瓦斯峰值浓度降低速率减慢，参考文丘里效应可知，高速流动的气体附近会产生低压，产生吸附作用，工作面模型内高速流动的风流将卷吸周围的瓦斯气体，使P1、P2、P3、P5位置的瓦斯被带出工作面模型的概率增加，瓦斯浓度下降。在P4位置，空气流量与瓦斯峰值浓度呈现出一阶线性函数关系，空气流量越大，瓦斯浓度越低，由于P4位于工作面模型中心，受风流影响较大，因此瓦斯峰值浓度随空气流量的加快而降低。在工程实际中，可以选择合适的空气流量来降低工作面隅角超限的风险。空气流量与瓦斯峰值浓度之间的关系如式（6）、式（7）所示。
表 7 空气流量与不同位置瓦斯峰值浓度拟合关系Table 7. Fitting relationship between wind speed and peak gas concentration at different locations位置 拟合关系式 拟合度R2 P1 Q1=1 921.88×e(−V/5.89)+3 129.90 0.972 P2 Q2=2 237.91×e(−V/11.93)+2 809.14 0.818 P3 Q3=1 744.52×e(−V/8.42)+3 078.24 0.967 P4 Q4=4 244.32−88.16V 0.904 P5 Q5=2 174.84×e(−V/32.69)+2 137.64 0.978 $$ Q_{1}=A_{4} {\rm{e}}^{-V / t}+y_{3} $$ (6) $$ Q_{4}=a_{3}+b_{3} V $$ (7) 式中：Q1、Q4为瓦斯峰值浓度，10−6；A4、y3为常数，式中取值范围分别为：1744.52～2237.91、5.89～32.69，a3、b3分别为4244.32与88.16；V为空气流量，m3/s；t为衰减时间，s。
2.7 多因素对瓦斯峰值浓度影响
通过分析瓦斯缓释剂作用下雾化压力、煤体粒径、平衡压力、环境温度与空气流量对解吸瓦斯峰值浓度的影响规律，选用瓦斯缓释剂溶液：0.4%、雾化压力：2.5 MPa、煤体粒径：10～20 mm、平衡压力：0.10 MPa、环境温度：25 ℃与空气流量：12.7×10−3 m3/s进行多因素对解吸瓦斯峰值浓度分布的综合影响试验研究，试验结果如图9所示。
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图 9 多因素对瓦斯峰值浓度影响Figure 9. Multi-factor influence on gas peak concentration result diagram对图9进行分析可以发现，当APG质量分数为0.4%、雾化压力为2.5 MPa、煤体粒径为10～20 mm、平衡压力为0.10 MPa、环境温度为25 ℃、空气流量为12.7×10−3 m3/s条件下，瓦斯峰值浓度最低。在多因素影响下，瓦斯峰值浓度相较于单因素降低了4.3%～8.0%，说明多因素对瓦斯峰值浓度有一定的影响效果。单因素与多因素作用下，达到瓦斯峰值浓度的时间也有一定的差异。在单因素条件下，达到瓦斯峰值浓度的时间平均为25 s，在多因素下则需要30 s左右，说明瓦斯缓释剂能有效降低瓦斯逸散。
上述试验结果能够有效的说明当APG质量分数为0.4%、雾化压力为2.5 MPa、煤体粒径为10～20 mm、平衡压力为0.10 MPa、环境温度为25 ℃、空气流量为12.7×10−3 m3/s时瓦斯抑制效果最好，为实际煤矿掘进过程中降低瓦斯超限风险提供一定的参考意义。
2.8 不同因素条件下喷淋瓦斯缓释剂主因素分析
为研究试验工作面模型内不同位置下喷淋瓦斯缓释剂影响瓦斯浓度极值的主要因素，为煤矿掘进工作面瓦斯治理提供数据基础。运用Pearson相关系数法进行多因素影响度计算。Pearson相关系数法能够用于度量2个变量X与Y之间的线性相关性，能够直观地反映各因素影响下瓦斯峰值浓度的波动情况，通过其相关性的大小可以衡量出各种因素对瓦斯峰值浓度影响的大小，相关性值介于−1～1[32]。Pearson相关系数定义如式（8）所示。
$$ r = \frac{{\sum\limits_{i = 1}^n {\left( {{X_i} - \bar X} \right)} \left( {{Y_i} - \bar Y} \right)}}{{\sqrt {\sum\limits_{i = 1}^n {{{\left( {{X_i} - \bar X} \right)}^2}} } \sqrt {{{\sum\limits_{i = 1}^n {\left( {{Y_i} - \bar Y} \right)} }^2}} }} $$ (8) 式中:$ {\bar X}$、$ {\bar Y}$分别代表X、Y的均值；r为自变量（即不同因素）与所对应的瓦斯峰值浓度之间的相关系数，r的绝对值越大代表X与Y的相关性越高，反之相关性越低；n为试验组数，取5。
通过式（8）计算各个因素与瓦斯峰值浓度之间的Pearson相关系数结果见表8。
表 8 多因素不同位置Pearson相关系数Table 8. Pearson correlation of multiple factors at different positions位置 Pearson相关系数 质量分数 雾化压力 煤体粒径 平衡压力 环境温度 风速 P1 −0.718 −0.970 −0.855 0.984 0.978 −0.938 P2 −0.780 −0.990 −0.648 0.984 0.821 −0.981 P3 0.885 −0.978 −0.884 0.982 0.990 −0.966 P4 −0.655 −0.988 −0.934 0.994 0.981 −0.992 P5 −0.739 −0.985 −0.687 0.982 0.979 −0.981 对表8不同因素Pearson相关系数取绝对值，其绝对值为各因素对瓦斯峰值浓度的相关性大小。在P1、P4位置，瓦斯峰值浓度与平衡压力相关性最大，即影响P1、P4位置瓦斯浓度的主因素为平衡压力。这是由于在落煤瞬间，大量游离瓦斯经过P4，瓦斯浓度迅速升高，在风流的作用下，瓦斯在出风口拐角处聚集，使得P1、P4位置受平衡压力影响较大。根据计算的相关系数值得到P2、P5位置影响瓦斯峰值浓度的主因素为雾化压力，这是由于通过增大溶液雾化压力，使得P2、P5位置气体压力增大，P2、P5瓦斯在压差作用下随风流排出工作面模型，使瓦斯浓度得到降低。而P3处影响瓦斯峰值浓度的主因素为环境温度，这是由于被加热过的风流能够更快的抵达P3位置，使得P3处聚集的甲烷分子扩散速度加快，瓦斯浓度更快地降低。因此，通过分析不同位置瓦斯峰值浓度的主因素可以得到，在工程实践中，煤矿掘进面巷道内P1～P5位置可以分别通过改变平衡压力、雾化压力、环境温度、平衡压力、雾化压力来降低局部瓦斯超限的风险。
3. 结 论
1）依据煤矿掘进工作面相似比搭建多因素影响煤体瓦斯解吸喷淋试验台系统，利用该系统得到瓦斯缓释剂APG溶液的质量分数与瓦斯峰值浓度呈现负指数函数关系。APG溶液质量分数在0～0.10%时瓦斯峰值浓度持续下降，下降了8×10−4～9×10−4，而由于溶液胶束浓度的影响，质量分数为0.10%～0.40%时瓦斯峰值浓度下降了2×10−4～4×10−4，下降率减小。
2）在喷淋质量分数为0.40%APG溶液下，发现雾化压力与瓦斯峰值浓度呈线性递减关系，煤样粒径与瓦斯峰值浓度呈现负指数函数关系，瓦斯峰值浓度随煤样粒径的增大而降低。但由于煤体比表面积的影响，煤样粒径大于15 mm时瓦斯峰值浓度下降率减小。而瓦斯平衡压力与瓦斯峰值浓度呈线性递增关系，环境温度与瓦斯峰值浓度呈指数函数关系，瓦斯峰值浓度随平衡压力、环境温度的升高而增大。
3）在不同空气流量下，由于风流的影响工作面模型中心P4的瓦斯峰值浓度随空气流量的加快而变低，呈现负线性相关关系。空气流量为2.9×10−3～12.7×10−3 m3/s时，P1、P2、P3、P5等位置受文丘里效应影响瓦斯峰值浓度快速降低，超过12.7×10−3 m3/s后瓦斯峰值浓度降低率减慢，得到瓦斯峰值浓度与空气流量呈现负指数函数的关系。
4）当APG质量分数为0.4%、雾化压力为2.5 MPa、煤体粒径为10～20 mm、平衡压力为0.10 MPa、环境温度为25 ℃、空气流量为12.7×10−3 m3/s多种因素共同作用下，瓦斯抑制效果最好。
5）通过Pearson相关系数计算得到工作面模型中心与拐角位置影响瓦斯峰值浓度因素的相关度。P1～P5影响瓦斯峰值浓度的主要因素分别为：平衡压力、雾化压力、环境温度、平衡压力、雾化压力。在工程实践中可以通过调节煤矿掘进工作面对应位置的主要因素来降低瓦斯超限的风险。
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图 3 过新井剖面的岩相模型验证结果
Figure 3. Well Section of verification result for rock facies model
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图 4 不同注入方案下的CO2注入和驱油及封存效果
Figure 4. Effects of CO2 injection, flooding and storage under different injection schemes
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捕集技术 优点 缺点 适用领域 捕集成本 燃烧前捕集技术 捕集系统简单、能耗低、效率高 运行成本高、系统可靠性较低、
工艺复杂煤气化联合循环发电（IGCC）和
工业分离239 元/t 燃烧后
捕集物理吸收法 回收率高、能耗低、腐蚀性弱 分离效率低、选择性差 CO2分压高，如煤化工、合成氨 低温甲醇洗为100 元/t 化学吸收法 吸收速度快、净化度高、工艺成熟 能耗高、腐蚀严重、运行成本高 CO2分压低，如火电厂烟气 醇胺法为150～400 元/t 吸附法 吸附速度快、再生能耗低、
工艺简单吸附剂用量大、产出气回收率低、自动化要求程度高 适合体积分数为20%～80%的工业气，如石灰窑、烟气、合成氨变换气 200～400 元/t 膜分离法 操作工艺简单、占地面积小，
能耗较低、绿色环保材料制备具有较高CO2选择性、对耐高温腐蚀、耐污染性要求较高 天然气处理 500 元/t 低温蒸馏法 直接产生高纯度液态CO2 设备庞大、能耗高、分离效果差 高浓度CO2回收，如油田现场 284 元/t 富氧燃烧捕集 能源利用率高、排烟损失少 制氧和CO2压缩耗能大、对燃烧炉耐火材料要求较高 处于工艺验证阶段 780～900 元/t 
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评价方法 理论依据 封存机理 优点 缺点 US-DOE 体积平衡理论 构造封存、束缚封存 简单快捷 CO2封存效率因子受经验和数模结果影响较
大，评价结果波动较大USGS 体积平衡理论 构造封存、束缚封存 技术上可获得的封存量评估效果良好 构造封存效率（10%～60%）和束缚封存效率
（1%～15%）波动范围大，评价结果波动较大CSLF 物质平衡理论 构造封存、束缚封存 评估结果与资源储备金字塔保持一致 忽略了溶解封存机理 RIPED & CUP 物质平衡理论 构造封存、束缚封
存、溶解封存考虑了注采水问题和CO2在
地层流体中的溶解问题突破前后原油采收率受储层物性和流体性质
等差异影响较大，需根据具体油藏特点进行确定
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井号 渗透率/10−3 μm2 裂缝半长/m 导流能力 10−3 μm2·m H146-2 0.46 109.16 1551.67 H146-3 0.56 78.72 1508.52 H146-7 0.31 112.26 1334.75
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表 4 黄土塬地区低渗致密砂岩油藏CO2安全监测体系[32]
Table 4 CO2 safety monitoring system for low-permeability tight sandstone reservoirs in loess tableland[32]
监测对象 监测指标 监测方法 监测要点 盖层 微地震事件 井地联合微地震监测 监测点位布设应基于区域盖层地质特征，并结合储层CO2
实际运移情况，及时分析微地震事件产生的原因井筒 腐蚀速率 腐蚀挂片监测 提高对井筒尤其是注入井的监测频率；避免将井筒
设置在平面监测网的边缘位置Fe2+和Fe3+质量浓度 取样检测分析 深层和浅层地下水、地表水 pH值，Ca2+和Mg2+
质量浓度取样检测分析 重点监测水流下游区域，提高深层和浅层地下水监测频率 地表土壤 CO2体积分数 CO2体积分数
在线监测监测点应覆盖黄土塬地区梁卯和河谷地形，监测
地下不同深度土壤气，提高夏季监测频率δ13C 取样检测分析 大气 CO2体积分数 CO2体积分数
在线监测监测点位高度设置需考虑地表植被发育情况，
加强对下风向和低洼地带的监测δ13C 取样检测分析
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