Study on evolution law of particle breakage after coal adsorption of CO2 under different uniaxial compression stress conditions
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摘要:
煤层开采完成后，地下形成了大量的裂隙空间，其中存在一层或多层遗煤，甚至可能包括完整的不可采煤层。这为利用煤矿采空区进行的CO2的物理封存（包括游离态和吸附态CO2）提供了新的可能。在煤矿采空区的CO2封存过程中，不同应力分布条件下煤颗粒的破碎和压实特性将发生变化，可能引起采空区储层渗透性变化和微震活动，严重的将导致CO2泄漏，危及CO2封存的安全性。通过比较吸附和未吸附CO2的煤样在不同轴向应力条件下的粒径级配特征、破碎特性和压实特性，揭示了不同应力条件对渗透性的影响。研究结果表明：吸附CO2对煤颗粒的粒度级配产生了显著影响，煤样吸附CO2后的粒度分布与Mandelbrot分形分布之间呈现良好的一致性；吸附CO2增加了煤的破碎倾向，特别是在轴向压力较小时，相对破碎率和绝对破碎率随着轴压的增大逐渐增加。对于压实过程和空隙率，CO2吸附在轴压较小时具有显著影响，但随着轴压的增大，这种影响减弱。结合实验结果和前人研究，提出了采空区煤岩体吸附CO2后渗透率的计算方法，结果表明在吸附CO2过后破碎煤体变得更加密实，吸附影响系数随着应力的增加呈现非线性的变化。研究结果为煤矿采空区CO2封存的安全性评估以及CO2注入后采空区后泄漏的防治提供了重要理论参考。
Abstract:After the completion of coal seam mining, a rich fracture space is formed underground, in which there is one or more layers of residual coal, and may even include a complete unminable coal seam. This provides a new possibility for the physical storage of CO2 ( including free and adsorbed CO2 ) in coal mine goaf. In the process of CO2 storage in coal mine goaf, the crushing and compaction characteristics of coal particles will change under different stress distribution conditions, which may cause permeability changes and microseismic activities in goaf reservoirs, and seriously lead to CO2 leakage, endangering the safety of CO2 storage. The effects of different stress conditions on permeability were revealed by comparing the particle size gradation characteristics, crushing characteristics and compaction characteristics of coal samples with and without CO2 adsorption under different axial stress conditions. The results show that the adsorption of CO2 has a significant effect on the particle size distribution of coal particles, and the particle size distribution of coal samples after adsorption of CO2 is in good agreement with the Mandelbrot fractal distribution. The adsorption of CO2 increases the crushing tendency of coal, especially when the axial pressure is small, the relative crushing rate and absolute crushing rate gradually increase with the increase of axial pressure. For the compaction process and porosity, CO2 adsorption has a significant effect when the axial pressure is small, but this effect weakens with the increase of axial pressure. Combined with the experimental results and previous studies, the calculation method of permeability of coal and rock mass in goaf after CO2 adsorption is proposed. The results show that the broken coal becomes more dense after CO2 adsorption, and the adsorption influence coefficient changes nonlinearly with the increase of stress. The research results provide an important theoretical reference for the safety evaluation of CO2 storage in coal mine goaf and the prevention and control of leakage after CO2 injection in goaf.
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0. 引 言
CO2 地质封存是一项重要的碳减排技术，通过将CO2气体埋藏在地下，为减少温室气体排放提供了一种有前景的途径[1-2]。除了深部咸水层和油气田，煤炭领域的深部不可开采煤层和采空区也逐渐受到重视，成为潜在的CO2封存地点[3-5]。将煤矿剩余CH4开发利用和开采扰动空间CO2封存相结合，可以实现含瓦斯煤矿煤炭低碳开发的碳减排技术。工作面开采结束后，将在采空区和未采煤层进行CH4抽采，同时可以利用CO2强化抽采，采出的CH4转化为电力资源产出CO2，CO2可再次用于CH4资源的开发和关闭采空区的CO2封存[6-7]。含瓦斯矿井的地下煤层由长壁式采煤法开采和由自然垮落法进行顶板控制后形成的采动空间由碎石和遗煤充填，待其水文条件恢复且稳定后，可以与上覆的高强度和低渗的岩层形成稳定的圈闭条件，而冒落带和裂隙带的空隙和覆岩裂隙为CO2提供了大量的游离空间，底部遗留煤层和煤柱温压条件恒定后，可以实现稳定的吸附封存。在CO2注入前、中、后对目标储/盖层CO2通量和力学状态进行合理的监测，明确储层CO2运移、扩散情况和盖层密封状态，便于调整注入方案和采取防泄漏措施。该技术合理开发采后剩余CH4资源和利用开采扰动空间资源，实现了基于煤与CH4共采—利用—CO2封存全过程的煤矿区/煤炭基地小范围碳循环。
煤矿采空区CO2封存条件下，煤颗粒的破碎、压实以及引发的覆岩裂隙扩展、微震活动等成为限制煤矿采空区CO2封存安全的关键问题。在地质固碳项目中，CO2注入后诱发的微震活动可能会生成泄漏通道[8]。ZOBACK等[9]认为大规模的CO2地质封存可能引起微震活动，而小规模的地震活动也会影响到CO2储气库的密封完整性；LUCIER等[10]通过俄亥俄地区深部咸水层储层的地质力学分析结果评估了注入CO2诱发地震的可能性；LEE等[11]研究表明，作为非常规能源开发的一部分，页岩气的开发与大规模的CO2注入具有引发地质活动的高风险。因此，在CO2地质封存过程中有必要考虑小规模的微震活动也会给CO2储气库带来风险。采空区内的遗煤在垂直方向上承载上覆岩层压力，支承上覆岩层并阻止顶板围岩的变形[12]。CO2注入采空区以后，复杂的CO2−煤相互作用会导致煤的力学性质发生变化[13-15]。采空区的遗煤会吸附CO2，导致煤体力学强度降低进而影响遗煤的颗粒破碎特性，诱发的微震活动使原本闭合的裂隙由于应力分布的变化再次张开，甚至产生了新的裂隙，从而严重影响了采空区封存的安全性。因此，探究采空区破碎煤岩体吸附CO2后的压实特征和破碎特性，对于研究和评价采空区封存CO2后的稳定性，保证CO2封存安全具有重要意义。
目前，通过实验研究已明确表明煤岩体在吸附CO2过程中会显著影响其力学性质[16-18]。ZAGORŠČAK等[19]通过单轴向应力压缩实验研究了CO2吸附压力对煤的变形和破坏的影响，发现CO2吸附导致了煤的单轴抗压强度和弹性模量的降低，在4.3 MPa下经历了最大的降低；MA等[20]通过低温N2吸附和压汞法研究了煤样在CO2注入后的损伤效应和孔隙结构特征，发现CO2处理后的煤样的发生了孔隙体积增大及渗流能力提高，力学强度发生了显著降低；王晋等[21]通过不同围压和注入压力下的注CO2置换CH4实验，表明了CO2注入后煤体渗透性增加及力学强度降低。在CO2注入后，煤体的吸附作用可能导致力学特性弱化和破碎特性改变，进而引发封存空间的二次压实。
尽管学者们对温度、应力、煤阶等因素对松散煤岩体破碎特性的影响进行了较为全面的研究，但对于由破碎煤岩体吸附CO2而引起的力学特性变化可能导致的采空区封存安全性降低等问题的相关研究相对较少[22-23]。采空区经过压实作用后，其应力状态未完全恢复到扰动之前的原岩应力，因此在CO2封存的过程中，除了应力集中的小部分压实区域外，吸附的CO2往往以气态形式存在。笔者利用侧限压缩装置和自主设计的吸附装置对气态CO2吸附条件下的煤颗粒破碎特性进行研究，同时关注煤岩体吸附CO2后可能导致的再次破碎压实作用和渗透性演变问题，及其可能引发的封存过程中的应力重新分布和采空区地质活动。研究旨在为煤矿采空区CO2封存的安全性评估以及泄漏的控制提供理论基础和有益的信息。
1. 材料与方法
1.1 煤样的选取与制备
实验煤样采自实验煤矿工作面遗煤块状样品，将采集的原煤进行破碎，利用煤样破碎机得到较小的煤颗粒，然后用电动振筛机进行筛分。考虑到实验装置的尺寸效应，样品最大粒径不超过实验装置的1/3，因此将煤颗粒破碎成范围为5～6、6～7、7～8、8～9 和9～10 mm的混合粒径样品。称取各个粒径区间的煤颗粒各130 g，每个样本总质量为650 g，均匀混合后装入密封袋以防止氧化。
1.2 实验设备
使用自主设计的实验系统对样品进行吸附处理，并进行了连续加载实验，图1展示了实验设备及流程。
吸附处理部分，采用自主设计的破碎煤颗粒吸附CO2系统进行。该系统主要由高压气瓶、耐压密封气体管路、减压阀、球阀、参考罐、吸附罐、高精度压力表及真空泵等设备构成。为了准确测量实验过程中实验罐内压力和温度，设计了气体参考罐和吸附罐，利用热电偶温度传感器和压力传感器获取参考罐内的气体压力和温度变化信号。实验使用99.9%的高纯度CO2气瓶供气，并使用N2进行吸附系统的气密性检验，He用于自由体积的标定。选用由钢丝编织的耐高温、高压的防爆软管，用以连接高压气瓶、吸附罐、参考罐体，其最大承受压力可达20 MPa。采用2XZ−2型旋片式真空泵将罐体内抽真空，真空泵极限真空为6.7×10−2 Pa，抽气速率为2 L/s。
破碎煤样压实部分，采用自主设计的吸附CO2破碎煤样的压实实验系统。该系统的破碎煤颗粒试样装填装置，由加载活塞和压缩缸筒组成，其中轴向应力由HCT 605A型万能伺服压力实验机提供。压缩缸筒的尺寸为ø×h=100 mm × 200 mm，通过伺服机模拟破碎煤岩体受力环境。HCT 605A型万能伺服压力实验机的最大实验力为600 kN，实验力测量精度为±1%；位移测量精度为±1%；变形测量精度为±1%。数据采集系统采用了DTC 500DE型全数字闭环测试系统，能够自动监测破碎煤颗粒压实过程中的时间、负荷、位移和变形等参数。
1.3 实验方法
吸附实验装置安装完成后，进行气密性检测。关闭所有阀门，打开N2减压阀将气体压力控制在4 MPa左右，进行3 h通气，记录参考罐和吸附罐的初始压力和通气完成后的压力示数，波动维持在±0.05 MPa，
以验证气密性良好。完成气密性检测后，对吸附罐进行自由空间体积进行测定。首先，系统抽真空8 h，打开气体减压阀等到示数稳定，记录初始压力和温度。随后，打开参考罐和吸附罐之间的阀门，等待示数稳定后，记录平衡压力和温度，并计算吸附罐自由空间体积。
吸附实验装置通过气密性检测和自由体积标定后，进行煤颗粒样本的吸附CO2处理。将制好的煤颗粒试样放入吸附罐内，进行8 h抽真空处理。抽真空结束后，通过CO2气瓶减压阀将读数调节至4 MPa，打开参考罐阀门，使CO2气体进入。待参考罐压力值稳定在4 MPa后，关闭所有阀门，监测并记录实验过程中的压力和温度值，吸附时长设定为24 h。吸附实验结束后，关闭参考罐与吸附罐之间的阀门，打开吸附罐与排气管路之间的阀门，持续3 h，倒出煤样，并进行密封保存。
为研究吸附CO2破碎煤岩体在压实变形过程中的压实特性，采用轴向应力控制法对破碎煤样进行分级加载。利用HCT605A型万能伺服压力实验机对吸附处理后的煤颗粒进行侧限压缩实验。将煤样罐置入压实系统，通过万能伺服机连续加载，基于对实验煤矿埋深地层压力估算加载压力分别设定为1、2、3、6、9、12、15 MPa。加载速率保持一致，为0.01 MPa/s，当轴向压力达到目标值后，保持300 s。通过计算机数据采集系统获取应力、应变和位移数据，保存并记录每组数据，直至实验完成。实验参数见表1。
表 1 加载实验方案Table 1. Loading experiment scheme煤样 粒径类型 轴向应力/MPa 加载时间/s 保持时间/s 吸附组/
未吸附组混合粒径 1 100 300 2 200 3 300 6 600 9 900 12 1200 15 1500 2. 结果与分析
2.1 吸附CO2对粒度分布特征的影响
在承受压力后，破碎的煤岩体中各粒组的煤颗粒经历了重新分布[24-25]，图2显示了在不同轴向应力下，吸附组与未吸附组破碎煤岩体各粒径煤颗粒的质量占比情况。初始粒径组与新生粒径组均表现出随着粒径的增加质量占比减小的趋势，且对比吸附组与未吸附组质量占比情况来看，随着轴向应力的增加，吸附组和未吸附组的各粒径质量分数的差值越来越小。在1～3 MPa吸附组与未吸附组的最大粒径质量占比分数的差值分别为2.42%、2.57%和2.14%，而6～15 MPa时该差值分别降至0.78%、0.42%、0.31%和0.25%。这说明当轴向应力较小时，吸附CO2较为显著地增加了煤颗粒地破碎趋势，而当轴向应力较大时，这种趋势不再明显。
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图 2 各级轴向应力下各粒径组质量占比百分数Figure 2. Mass ratio of each particle size group under axial stress at all levels为了更全面地比较吸附组与未吸附煤颗粒承压破碎后的粒度分布特征，利用MANDELBROT等[26]提出的分形分布理论进行研究，基于实验结果对粒度分布中的参量进行拟合。
根据断裂力学的分形理论[26]，破碎岩石颗粒与样品总量之间的关系描述为
$$ \dfrac{M_{\mathrm{d}}\left(x < d\right)}{M\mathrm{_t}}=\dfrac{d^{3-D}-d_{\mathrm{m}}^{3-D}}{d_{\mathrm{M}}^{3-D}-d_{\mathrm{m}}^{3-D}} $$ (1) 式中：d为粒径，mm；Md（x<d）为小于粒径d的破碎煤质量，g；Mt为破碎煤的总质量，g；dm为被粉碎的颗粒的最小粒径，mm；dM为被粉碎的颗粒的最大粒径，mm；D为分形维数。
从煤岩体的破碎过程来看，颗粒间的研磨作用会导致产生细小颗粒的产生。这些细颗粒的最小颗粒尺寸dm可以近似认为是0 mm，从而将上述式（1）改写为
$$ \dfrac{M_{\mathrm{d}}(x < d)}{M_{\mathrm{t}}}=\left(\dfrac{d}{d_{\mathrm{M}}}\right)^{3-D} $$ (2) 对上式两边取对数，可得：
$$ \mathrm{lg}(M_{\mathrm{d}}/M_{\mathrm{t}})=(3-D)\mathrm{lg}(d/d_{\mathrm{M}}) $$ (3) 结合式（2）、式（3），计算煤岩体承压破碎后的lg(Md/Mt)、lg(d/dM)，绘制出lg(Md/Mt)−lg(d/dM)散点图进行线性拟合。
图3和图4分别显示了吸附组和未吸附组分形分布的拟合曲线，可以看出破碎煤颗粒承压破碎后的粒度分布与分形分布的拟合度良好，吸附组和未吸附组与分形分布的拟合度均在0.98以上。随着轴向压力的增大，分形分布中的分形维数逐渐增大，煤颗粒分布的离散性也逐渐加强。
图5显示了随着轴向压力的变化，吸附组和未吸附组的分形维数D及其变化率的情况。随着应力增加，两组的分形维数都呈现逐渐增加的趋势，但增加的速率逐渐减小。这是因为应力是导致煤颗粒破碎的关键因素，在0～6 MPa内，吸附CO2导致了煤体的力学强度下降，从而使煤颗粒进一步被压实、研磨和破碎，形成了更小粒径的煤颗粒，导致了煤颗粒粒径分布的离散型增强。与未吸附组相比，吸附组的煤颗粒的分形维数的变化率超过了2%。而在大于6 MPa的范围内，吸附组和未吸附组的煤颗粒分形维数之间的差异逐渐减小，变化率都在1%以下。此时，外部应力条件成为决定因素，CO2吸附对煤体力学性质的影响逐渐减弱。
2.2 吸附CO2对煤颗粒破碎特性的影响
对煤颗粒破碎后的破碎情况分析，颗粒群破碎是一个受多种因素影响的复杂力学过程，包括初始空隙率、颗粒形貌、粒径级配和颗粒力学特性等因素[27]。为了量化颗粒群的破碎程度，基于HARDIN等[28]的研究提出了相对破碎率模型，通过级配曲线积分来表征颗粒群的破碎情况，相对破碎率可通过下式进行计算：
$$ B_{\mathrm{r}}=\dfrac{B_{\mathrm{t}}}{B\mathrm{_p}} $$ (4) $$ B_{\mathrm{p}}=\int_0^1b\mathrm{_p}\mathrm{d}p $$ (5) $$ b_{\mathrm{p}}=\mathrm{lg}\left(\dfrac{d}{0.074}\right) $$ (6) 式中：Br为相对破碎率；Bt为破碎前后破碎势的差，其值为初始粒径级配曲线和破碎后粒径级配曲线与x=0.074轴线围成的面积；Bp为颗粒整体破碎势，其值初始粒径级配曲线和x=0.074以及y=100所围成的面积；bp为对粒径进行无量纲化处理后的值；p表示某粒径范围内煤颗粒的质量占比。
在侧限压缩实验中，煤颗粒在轴向应力的作用下，经历了研磨、破碎以及破裂等过程，生成了较小粒径的煤颗粒，然而这些再生粒径的煤颗粒会发生二次破碎各粒径区间内的煤颗粒的相对破碎率远小于实际破碎率。为了更加具体地量化煤颗粒的破碎情况，可通过绝对破碎率来进行表征，绝对破碎率可通过下式计算[29]：
$$ {p_i} = 1 - \dfrac{{{m_{\mathrm{s}}}}}{{{m_0}}} $$ (7) 式中：pi为某粒径煤颗粒的绝对破碎率；ms为该粒径煤颗粒最终的质量，g；m0为其初始质量，g。
图6和图7分别展示了在不同的轴向压力下，吸附组和未吸附组的相对破碎率和绝对破碎率的变化情况。随着轴向压力的增加，两者的破碎率呈现持续增大的趋势，但增幅逐渐减缓。在0～6 MPa的压力范围内，破碎率的增长速率最快，吸附组与未吸附组的破碎率之间的差值较大。这表明在此压力区间内，吸附CO2对煤颗粒的力学性质产生了显著的削弱效应，从而导致更为明显的破碎效果。轴向应力大于6 MPa以后，随着轴压的增大破碎率的增加趋势逐渐减缓，吸附组与未吸附组之间破碎率差值逐渐减小。
煤矿采空区CO2封存过程中，煤颗粒的破碎压实特性受到轴向应力和CO2吸附的共同影响。研究结果明确了吸附CO2对煤颗粒破碎压实特性的影响规律，尤其在特定压力范围（1～6 MPa）内，CO2吸附显著削弱了煤颗粒的力学强度，导致更为显著的破碎效果。而当轴向应力超过6 MPa以后，煤颗粒的破碎率增长趋势减缓，且吸附组与未吸附组之间的差异减小。
2.3 吸附CO2对破碎煤颗粒压实特征的影响
在稳定的加载条件下，采空区的煤岩体压实过程由2部分组成：一部分是由于破碎煤岩体颗粒之间的摩擦滑移作用所导致的空隙挤压，导致了空隙体积的变化；另一部分是破碎煤岩体的变形，在开始阶段松散的煤岩体颗粒以弹性变形线性压实，应力增大时煤岩体被压碎并重新固结。
为了研究吸附CO2对破碎煤颗粒压实特征的影响，对吸附与未吸附CO2的破碎煤颗粒进行了不同轴向压力下的压实实验。图8显示了吸附CO2前后破碎煤颗粒压实过程中的应力−位移曲线。当应力过小时，无法克服煤颗粒之间的摩擦和滑移，煤颗粒发生弹性变形，这个阶段被称为摩擦主导阶段。在开始的低应力阶段，应力−应变呈现出近似于线性的关系，与WARDLE和ENEVER得出的线性应力−应变行为相符。随着应力的增加，煤颗粒之间的接触点发生剪切破坏，空隙体积被进一步压缩，破碎的煤颗粒被进一步压实。当大多数的剪切点都被破坏后，颗粒表面变得相对光滑，小颗粒几乎填满了空隙空间，压实的部分变得更加致密。通过对比吸附与未吸附组的应力−位移曲线，发现吸附CO2后煤颗粒发生的垂向应变有所减小，这说明吸附过CO2的破碎煤颗粒达到应力−应变关系所发生的位移要比没有吸附CO2的破碎煤颗粒小，煤体的可压缩性降低。
为了表征煤岩体的压实特性的变化，计算实验过程中破碎煤颗粒空隙率：
$$ \phi = 1 - \dfrac{m}{{\rho A({{h}} - {\text{\Delta }}h)}} $$ (8) 式中：m为缸筒中煤样的质量，kg；h为试样的初始高度，m；ρ为试样的密度，kg/m3；Δh为轴向位移，m；A为缸筒的横截面积，m2。
图9显示了不同轴向应力下煤颗粒的空隙率的变化情况。随着轴向应力的增加，破碎煤颗粒的空隙率呈现逐渐减小的趋势，且减小幅度随轴向压力的增加而逐渐减小。在初始阶段，外部的应力条件不足以使煤颗粒发生形变，煤颗粒之间的相互作用以摩擦和滑移为主，挤压了煤颗粒内部的空间体积，空隙率减小。随着压力的增加，煤颗粒的支承能力逐渐减弱，发生形变和破碎，空间体积被进一步压缩，破碎生成的小颗粒充填空隙空间，空隙率再次减小，且减小的程度大于初始的摩擦−滑移阶段。当轴向应力继续增大时，破碎的煤颗粒再次被压实，细小颗粒几乎充满了整个空隙空间，此时空隙率的减小变得十分缓慢，最后趋于稳定。
对比吸附组与未吸附组的空隙率的变化可以发现，CO2吸附作用的影响主要发生在1～6 MPa的应力范围内，最大的差值为4%左右。这说明在较低的压力区间内，CO2的吸附作用导致煤颗粒的力学强度减弱，进而导致空隙空间进一步减小，而在轴向应力在6～15 MPa内，空隙率的变化程度逐渐减小并保持在较低水平。这表明在较高的压力区间内，外部轴向压力对煤体的改造起到了主导作用，而由吸附引起的空隙变化相对微弱。尽管在吸附CO2前后引起的空隙率的变化程度在数值上并不明显，但通常大规模地质封存引发的微震活动往往只与断层几厘米的滑动有关[30]。实验室尺度下仅仅几毫米的位移就能提高储层中裂隙的延展和渗透性，可能会破坏储层的完整性导致CO2泄漏[31]。
采空区的遗煤在上覆岩体的重力和地应力的作用下会发生压实变形，碎胀系数和空隙率减小，压实度增大，从而获得一定的承载能力。当CO2注入采空区后，遗留的煤层由于吸附CO2而弱化其力学性质，导致煤颗粒发生破碎和位移重组，再次减小了储层煤体的碎胀系数和空隙率，原本煤层开采结束后扰动的空间再次受到扰动，可能引起煤岩体的再次破碎压实，诱发地层的微震活动[11]。在应力集中的采空区中心压实区域，其应力$\phi _0$几乎恢复到了原始地层的应力条件，因此由吸附CO2引起的煤体的破碎和压实作用较弱，导致采空区中心压实区域的破碎压实作用是一个缓慢的过程。相比之下，在应力较小采空区的边缘区域，吸附CO2后的煤颗粒破碎压实作用则更为明显。
2.4 采空区煤岩体吸附CO2对渗透性的影响
煤层开采结束后，采空区内的破碎煤岩体会受到垂向应力的作用而发生压实，导致孔隙率和渗透性降低。由于垂向应力在采空区内的分布不均匀，不同位置和时间的破碎煤岩体的压实速率也不相同，因此采空区内的渗透率也会随着时间和空间呈现出不均匀的分布规律。
普遍认为渗透率和孔隙率是通过立方定律相关联的，因此渗透性演化可由下式计算：
$$ k/k_0=(\phi /\phi _0)^{3} $$ (9) 其中，k为采空区破碎煤岩体的渗透率，m2/（Pa·s）；k0为初始渗透率，m2/（Pa·s）；$\phi_ 0$为初始孔隙率。
FAN等[32]人推导得到的渗透率比值如下：
$$ \dfrac{k}{k_0}=\left(\begin{aligned}\dfrac{V_0-\dfrac{V_{\mathrm{s}}}{1-\dfrac{\left(2\lambda+1\right)}{E_{\text{z}}}\sigma_{\text{z}}}}{V_0-V_{\mathrm{s}}}\end{aligned}\right)^3=\left(\begin{aligned}\dfrac{V_0-\dfrac{V_{\mathrm{s}}}{1-\dfrac{1}{\mathit{\mathrm{\mathit{a}}}\sigma_{\text{z}}+\mathrm{\mathit{b}}}\sigma_{\text{z}}}}{V_0-V_{\mathrm{s}}}\end{aligned}\right)^3 $$ (10) 式中，V0为破碎煤岩体的初始体积，m3；Vs为固体体积，m3；λ为描述垂直压缩引起的水平应力强度的围合系数；σz为垂直方向上的应力，Pa；Ez为垂直方向上的弹性模量，Pa；a和b为拟合参数；ARASTEH等[33]同样推导得到了渗透率比值的计算方法：
$$ \dfrac{{{k}_{i+1}}}{{{k}_{i}}}={{\left(\begin{aligned} \dfrac{-\text{ } \varLambda \text{ }\left[ \dfrac{\mathop{{{R}_{{\mathrm{m}}}}_{{i}+1}}^{\tfrac{m({{D}_{{\mathrm{f}}}}-1)}{2}-1}}{\dfrac{m\left( {{D}_{{\mathrm{f}}}}-1 \right)}{2}-1}-\dfrac{\mathop{{{R}_{{\mathrm{m}}}}_{i}}^{\tfrac{m({{D}_{{\mathrm{f}}}}-1)}{2}-1}}{\dfrac{m\left( {{D}_{{\mathrm{f}}}}-1 \right)}{2}-1} \right]+{{\phi }_{i}}}{{{\phi }_{i}}} \end{aligned}\right)}^{3}} $$ (11) 式中，Λ为塑性压缩指数；Df为破碎煤岩体的分形维数；m为煤岩体的质量，kg；Rm为破碎煤岩体的抗拉强度，Pa。
在计算采空区渗透率时，式（10）不考虑破碎煤岩体的尺寸和粒径分布，因此渗透率比值方程便于在测试岩石特性和初始破碎煤岩体渗透率的室内实验中进行渗透率预测。由于采空区无法直接测量初始渗透率，因此采用BERG、CARMEN - KOZENY和HAPPEL提出的公式，利用采空区的孔隙度、粒径分布等参数来计算采空区初始渗透率:
$$ {k_{\mathrm{B}}} = \dfrac{{{l^2}}}{{72}}\left(3 + \dfrac{4}{{1 - \phi }}\right) - 3\sqrt {\dfrac{8}{{1 - \phi }} - 3} $$ (12) $$ k_{\mathrm{H}} = \dfrac{{{l^2}}}{{18}}\left( {\dfrac{{3 - 4.5\psi + 4.5{\psi ^2} - 3{\psi ^6}}}{{{\psi ^3}\left( {3 + 2{\psi ^5}} \right)}}} \right) $$ (13) $$ k_{{\mathrm{C - K}}} = \dfrac{{{l^2}}}{{180}}\left( {\dfrac{{{\phi ^3}}}{{{{\left( {1 - \phi } \right)}^2}}}} \right) $$ (14) 式中，kB，kH，kC–K分别是用学者BERG、HAPPEL、CARMEN–KOZENY提出的公式计算的采空区初始渗透率；$l$为破碎岩石颗粒尺寸，取最大粒径和最小粒径的平均值，mm；$\psi = {(1 - \phi )^{1/3}}$。在估计绝对渗透率时，考虑了破碎岩石颗粒的尺寸，孔隙度减少量估计为压实孔隙度损失。
当CO2注入采空区后，由于煤岩体具有较强的吸附能力，会吸附大量的CO2，从而导致煤岩体发生二次破碎压实，这一过程改变了采空区应力的分布。同时，CO2在采空区运移的过程中，会引起孔隙压力增加，导致进一步影响采空区的渗透性改变。根据式（10），孔隙度与渗透性的关系有：
$$ {k_a} = {\left( {\dfrac{{{\phi _a}}}{{{\phi _n}}}} \right)^3}k $$ (15) 式中，ka为吸附CO2后采空区煤岩体的渗透性；$\phi _a$为煤岩体的孔隙率；$\phi _n$为未吸附CO2的煤岩体的孔隙率；k为未吸附CO2渗透率。
为了分析吸附CO2后对采空区渗透性的影响，计算了实验过程中吸附CO2前后的孔隙率及渗透性，在实验设定的1～15 MPa的应力区间内，${\left( {\phi _a/\phi _n} \right)^3}$的取值在0.89～0.98，我们把这个比值定义为采空区渗透性的吸附影响系数，用ζ表示，那么吸附CO2后的采空区渗透率与初始渗透率具有以下关系：
$$ k_a = \zeta k $$ (16) 图10展示了吸附影响系数ζ与轴向应力之间的关系。从图10可以发现，吸附影响系数ζ随着轴向应力的增加而呈现出先减后增的趋势，表明吸附CO2对煤岩体渗透性的影响具有非线性特征。当轴向应力在0～3 MPa内时，吸附影响系数ζ较低，说明此时吸附CO2对采空区煤岩体渗透性的抑制作用较强，这主要是由于吸附CO2导致煤岩体力学性质下降，使得煤岩体更易破碎，孔隙率减小，进而导致渗透性降低。当轴向应力超过6 MPa时，吸附影响系数ζ较高，说明此时吸附CO2对采空区煤岩体渗透性的抑制作用较弱，这主要是由于采空区应力分布趋于平衡，破碎煤岩体经过充分压实，CO2吸附作用对压实区域的煤岩体的破碎效应微乎其微，从而使得吸附影响系数ζ较大并且保持稳定。
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图 10 吸附影响系数ζ随轴向应力的变化情况Figure 10. Change of adsorption influence coefficient ζ with axial stress综上所述，轴向应力较低时，吸附CO2使得煤岩体力学性质弱化并发生二次破碎，相比未吸附CO2的情况下，破碎煤体变得更加密实，孔隙率和渗透性下降，因此吸附影响系数ζ较低。轴向应力较高时，吸附CO2对煤岩体的破碎作用减弱，压实作用成为主要因素，因此吸附影响系数ζ较高。此外，根据图10的曲线形态，可以推断出吸附影响系数ζ存在一个临界点，在该点处，吸附CO2对煤岩体渗透性的影响由负转正。该临界点可能与煤岩体的初始孔隙率、应力状态、吸附量等因素有关，需要进一步的实验和理论分析来确定。
3. 结 论
1）吸附CO2对煤颗粒承压破碎后的粒径级配产生了显著的影响，破碎后煤颗粒的粒度分布规律与分形分布取得了良好的拟合结果。低应力条件下吸附CO2对煤颗粒粒径分布的影响更为显著，随着轴向应力的增大，煤颗粒粒度分布的离散型增强。
2）CO2吸附作用会对承压后煤颗粒的破碎特性产生影响，增加了煤颗粒的破碎倾向。当轴向应力在1～6 MPa时，吸附组的相对破碎率和最大粒径绝对破碎率均大于未吸附组，在外部应力条件较弱时CO2吸附作用对煤颗粒的破碎倾向加剧作用更为显著。
3）吸附CO2导致了煤颗粒的压实特性发生变化，应力−位移曲线下移，煤的可压缩性降低。煤颗粒的空隙率随着轴向压力的增加而减小，且轴向压力在6 MPa以内时，吸附−未吸附组空隙率和碎胀系数的差值相较于6～15 MPa时更加明显。
4）提出了采空区CO2注入后破碎压实区渗透性的计算模型。吸附CO2后，采空区破碎煤岩体的渗透性发生了变化。在轴向应力较小时，破碎煤岩体的渗透性变化更为明显。随着轴向压力的增大，应力主导的破碎和压实程度更大，吸附作用引起的力学性质的变化变得微弱。
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图 2 各级轴向应力下各粒径组质量占比百分数
Figure 2. Mass ratio of each particle size group under axial stress at all levels
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图 10 吸附影响系数ζ随轴向应力的变化情况
Figure 10. Change of adsorption influence coefficient ζ with axial stress
表 1 加载实验方案
Table 1 Loading experiment scheme
煤样 粒径类型 轴向应力/MPa 加载时间/s 保持时间/s 吸附组/
未吸附组混合粒径 1 100 300 2 200 3 300 6 600 9 900 12 1200 15 1500 
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