0.   引　　言

目前，泡沫抑尘用水多直接采用矿井水，由于水中钙、镁等离子含量较高，使得水质呈现较硬特性^[1-2]。周俊丽等^[3]对神东40个矿井水质硬度等进行了测试分析，结果表明人工水总硬度达到700 mg/L，属超硬水范围。程鹏^[4]选取晋城地区的10座矿井，研究矿井水质对乳化液的影响，得出水质硬度过高会使乳化液稳定性被破坏的结论。因此，探究硬水离子对泡沫稳定性影响的微观作用，是保障矿井早日实现硬水条件下仍可获得持续稳定抑尘泡沫的重要一环。

实验研究方面，相关学者采用XPS、TEM及表面张力测试等多重手段，探究硬水离子对表面活性剂复配体系的影响^[5-6]。甘建等^[7]通过测试9种表面活性剂泡沫在高硬水条件下的泡沫综合性能。结果表明：月桂醇聚醚硫酸酯铵、烷基糖苷单体溶液具有较强的泡沫润湿性能，且二者在高硬水条件下，比例为8∶2的复配体系泡沫综合指数达到峰值。ZHOU等^[8]研究了Al³⁺、Mg²⁺及Na⁺对CAB/LAS复配体系的临界胶束浓度和起泡性的影响。结果表明：体系中加入少量无机盐能降低复配体系的临界胶束浓度，同时起泡能力和生成的泡沫的稳定性也得到显著提高；但是高浓度的无机盐使表活剂复配溶液的起泡能力和生成的泡沫的稳定性明显降低。ZHANG等^[9]通过加入NaCl改变水质硬度的方式，研究C₁₂BE/SDS复配体系加入无机盐对表活剂复配体系的影响。结果表明：比例为6∶4的复配体系加入NaCl后，溶液的临界胶束浓度降低，且随着NaCl浓度增加，复配体系表面张力降低的效率也会增加。

分子模拟方面，YANG等^[10]利用分子模拟方法研究了LAS/SDS复配泡沫体系在有Ca²⁺和无Ca²⁺情况下的泡沫稳定性，得出随着Ca²⁺浓度的增加，泡沫稳定性明显降低，但是表面活性剂复配溶液生成的泡沫稳定性高于2种单一表面活性剂生成的泡沫。此外，表面活性剂头基和Ca²⁺的相互作用距离和配位数是影响泡沫稳定性的重要因素。吴刚^[11]基于分子动力学模拟构建了含有不同种类和浓度无机盐的泡沫液膜模型，研究了Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺与SDS/C₁₂E₅复配泡沫液膜中各组分的相互作用。结果表明：一定浓度的Mg²⁺能够增强表面活性剂头基与水的相互作用、提高束缚结合水的能力，而Na⁺和Ca²⁺降低了表面活性剂头基与水的相互作用和束缚结合水的能力，使液膜的表面张力增大，对复配泡沫的稳定性产生不利影响。徐超航^[12]在泡沫水层中加入Ca²⁺以研究硬水条件下SDS和SDES与Ca²⁺的相互作用及在气液界面的微观吸附行为。结果表明：随EO基团数目增多，表面活性剂能够吸引部分游离钙离子，从而减小钙离子与硫酸根离子的络合几率，提高表面活性剂在硬水中的表面活性和起泡能力。

由上述分析可知，前人对泡沫稳定性受水质硬度影响的研究主要集中在优选化学试剂复配比例及溶液各组分间的相互作用方面，鲜有对等比例阴‒非离子表面活性剂复合泡沫稳定性受不同水质硬度影响的微观表征研究，特别是针对泡沫气液界面稳定性的模拟研究往往只考虑单一种类硬水离子的影响。

因此，笔者以NaCl作为对照组，采用分子动力学模拟研究阴离子表面活性剂十二烷基磺酸钠（MSDS）与非离子表面活性剂脂肪醇聚氧乙烯醚（AEO-5）等比例复配时，泡沫稳定性受不同硬水离子影响的变化情况，并对硬水条件下等比例表面活性剂的气液界面吸附层进行分析，进而揭示表面活性剂内部基团与水分子的相互作用受钙、镁离子影响的微观机制，为泡沫抑尘剂抗硬水能力的研究领域提供模拟研究与技术参考。

1.   模拟方法

1.1   模拟材料

阴离子和非离子型表面活性剂种类多、来源广，经济成本较低，是多数泡沫抑尘剂的主要原料^[12]，故选取常见非离子性表面活性剂脂肪醇聚氧乙烯醚（AEO-5）与阴离子型表面活性剂十二烷基磺酸钠（MSDS）按等比例复配来模拟发泡剂，其中AEO-5分子的羟基和（—OCH₂CH₂—）为聚氧乙烯结构（即EO基团），是非离子性的含氧亲水基团，MSDS分子中的SO₃‒为磺酸根基团，是阴离子性的亲水基团。

矿井水质较硬的主要原因是矿物离子的含量较高，尤其是钙、镁离子的含量过高，故模拟时暂且忽略其他离子影响。因此，笔者以Na⁺泡沫体系为对照，参照文献[12]中表2-1水质硬度标准，通过向泡沫模型的水盒子中加入36、72和144个钙、镁离子模拟实际矿井水质硬度为中硬水、硬水和高硬水的情况。

1.2   模拟参数设置

1）模型参数与构建

采用Materials Studio中的Visualizer模块构建模拟所需的分子及离子，并利用Forcite模块分配立场与电荷，图1a为各种分子及离子优化后的模型。其次，利用Crystals模块创建含有优化好的1个MSDS阴离子与1个AEO-5分子的9×18×30 ų（a×b×c）晶胞结构，通过Symmetry中的Supercell功能，将构建好的晶胞结构沿a、b和c方向分别扩展6、3和1个，得到1个54×54×30 ų的表面活性剂分子层，如图1b所示。然后，利用Amorphous Cell模块构建1个由1 500个水分子和无机盐离子组成，尺寸为54×54×30 ų的水盒子，如图1c所示。最后，依据甘建建立的泡沫液膜模型，利用Build Layer功能，得到54×54×200 ų的“三明治”泡沫模型^[13-14]，如图1d所示。基于截断半径要求，模拟体系Z轴方向水层上下各添加5 nm厚度的真空层。

图  1  模型参数与构建

Figure  1.  Model parameters and construction

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2）动力学参数设置

分子动力学模拟过程由Forcite模块完成。初始泡沫体系的结构并不稳定，需对泡沫初始模型进行结构优化以获得稳定的低能量泡沫结构。在分子动力学模拟开始前，利用Forcite模块中的Anneal对几何优化后的泡沫模型进行退火操作。利用Dynamic进行分子动力学模拟^[14-18]，系综、力场、温度等相关参数设置情况见表1。

表  1  模拟参数设置

Table  1.  Simulation parameter settings

项目名称	参数设置	项目名称	参数设置
系综	NVT	控温方法	Nose
力场	COMPASS Ⅲ	静电相互作用	PPPM
温度	298 K	范德华相互作用	Atom based
步长	1 fs	能量偏差	5.0×107 kcal∙mol‒1
截断半径	12.5 Å	模拟时长	1 ns

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2.   结果与讨论

2.1   界面张力

通常在分子动力学模拟中，研究人员通过计算体系压力张量的分量来得到气液体系的界面张力^[19]，具体可参见式（1）：

式中：γ为泡沫液膜的表面张力；P_x，P_y和P_z分别为压力张量在x，y和z方向的分量；L_z为模型中z轴方向的长度。

通过脚本文件统计各泡沫体系平衡后200帧的轨迹文件，得到不同浓度含盐泡沫体系界面张力的变化情况，如图2所示。由图2可知，不同浓度含盐泡沫体系的界面张力随浓度的增加而增大，低、中浓度时泡沫体系界面张力从大到小依次为Ca²⁺>Mg²⁺>Na⁺，而高浓度时泡沫体系界面张力从大到小依次为Mg²⁺>Ca²⁺>Na⁺。界面张力是体现泡沫稳定性的相关参数之一。界面张力越小，吸附在气液界面处的表面活性剂活性越高，泡沫越稳定。各泡沫体系界面张力的变化表明，硬水离子的存在会对泡沫稳定性产生不利影响，且Ca²⁺在低、中浓度时产生的负面效果较Mg²⁺更明显，而高浓度时，Mg²⁺较Ca²⁺产生的负面效果更明显。

图  2  不同浓度含盐泡沫体系的界面张力

Figure  2.  Interfacial tension of salt-containing foam systems with different concentrations

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2.2   界面结构

界面结构可通过相对数密度分布表征，计算体系中水分子沿界面垂直方向的分布可得出泡沫界面结构^[20]。由于泡沫模型关于水层中心对称，故在计算水分子沿Z轴相对数密度分布时，以水层中心位置为原点，取水层上、下层数据的均值进行作图，得到不同浓度含盐泡沫体系中水分子相对数密度沿Z轴的分布情况，如图3所示。

图  3  不同浓度含盐泡沫体系中水分子的相对密度曲线

Figure  3.  Relative density curves of water molecules in salt-containing foam systems with different concentrations

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由图3，水分子相对数密度从液相到气相逐渐减少到0，在液相区域内，离子浓度越高水分子的相对数密度越低。其中Ca²⁺与Mg²⁺泡沫体系的变化规律大体一致，而Na⁺泡沫体系则有所差异。对于Ca²⁺、Mg²⁺泡沫体系而言，低浓度时水分子的相对数密度在除气相区域外的任何区域内均大于中、高浓度时的相对数密度，中、高浓度曲线在气液界面区域内交于1点后，中浓度时水分子的相对数密度开始小于高浓度时水分子的相对数密度。但中、高浓度曲线的交汇处明显不同，Ca²⁺泡沫体系在9.2 Å附近产生交汇，Mg²⁺泡沫体系在7.2 Å附近产生交汇，两者交汇时水分子的相对数密度均为8.1。Na⁺泡沫体系中，高浓度时水分子的相对数密度在除气相区域外的任何区域内均小于中、低浓度时的相对数密度，中、高浓度曲线在气液界面区域内交于1点后，中浓度时水分子的相对数密度开始大于高浓度中水分子的相对数密度。

溶剂密度从10%升到90%的范围为界面层，通过相对数密度分布曲线可估算出界面厚度^[21]。不同浓度含盐泡沫体系界面厚度变化的火柴图，如图4所示。由图4可知，不同浓度含盐泡沫体系界面厚度随浓度的变化规律一致。即当离子种类一定时，高浓度含盐泡沫体系的界面厚度最小，低浓度次之，中浓度最大。对于低浓度含盐泡沫体系而言，Mg²⁺的界面厚度最大，Ca²⁺次之，Na⁺最小；中浓度含盐泡沫体系中，Ca²⁺的界面厚度最大，Mg²⁺次之，Na⁺最小；高浓度含盐泡沫体系中，Mg²⁺的界面厚度最大，Ca²⁺次之，Na⁺最小。综上可知，硬水离子的存在使得泡沫界面厚度有所增加，这意味着界面中水分子内部的相互作用减弱，使得界面水分子受到的指向泡沫内部的不平衡拉力减弱。

图  4  不同浓度含盐泡沫体系界面厚度的火柴图

Figure  4.  Match diagram of interface thickness of salt-containing foam system with different concentrations

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2.3   径向分布函数

径向分布函数（radial distribution function）体现距离A粒子为r处壳层内B粒子密度相对于整个盒子中B粒子的平均密度的比值，在一定程度上体现了A‒B粒子间的相互作用^[22]。现利用RDF考察表面活性剂中亲水氧原子与水分子的相互作用。阴离子表面活性剂MSDS的氧原子编号为O_1‒3，AEO-5分子中羟基氧原子编号为O₄，EO氧原子编号为O₅，如图5所示。其中O_1‒5与水分子之间的g(r)定义为

图  5  MSDS、AEO-5分子的氧原子编号

Figure  5.  Oxygen atom numbers of MSDS and AEO-5 molecules

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式中：r为距目标粒子的距离；ρ为体系的密度；N为分子总数；T为计算的总时间(步数)；δ_r为设定的距离差；ΔN为r与r+δ_r之间的分子数。不同浓度含盐泡沫体系中O_1‒5与水分子的径向分布函数，如图6所示。由图6可知，在所有泡沫体系中，O_1‒3周围水分子的径向分布函数是O₄的3倍之多,且O₄周围水分子的径向分布函数是O₅的3倍左右，说明MSDS/AEO-5等比例复配的含盐泡沫中，MSDS对维持泡沫稳定性起主导作用，而AEO-5分子中对维持泡沫稳定性贡献较多的是羟基基团。

图  6  不同浓度含盐泡沫体系中O_1‒5与水分子的径向分布函数

Figure  6.  Radial distribution function of O_1‒5 and water molecules in different concentrations of salt-containing foam system

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Ca²⁺泡沫体系中，各浓度第1水合层距O_1‒3的距离均为1.33 Å，而O₄与其第1水合层的平均距离为1.62 Å，其中低浓度所对应的距离为1.63 Å，中、高浓度的距离均为1.61 Å。

Mg²⁺泡沫体系中，高、低浓度时第1水合层距O_1‒3的距离均为1.35 Å、中浓度时却为1.33 Å，与Ca²⁺泡沫体系相同。而O₄与其第1水合层的距离相差较大，浓度由低到高所对应的距离依次为1.69、1.61和1.63 Å。

Na⁺泡沫体系中,各浓度中O_1‒3与第1水合层的距离均为1.35 Å，大于Ca²⁺泡沫体系和中浓度时的Mg²⁺泡沫体系。O₄与其第1水合层的间距相差较大，浓度由低到高所对应的距离依次为1.63、1.59和1.67 Å。此外，各浓度的Ca²⁺泡沫体系的峰值比对应相同浓度时Na⁺泡沫体系要小，各浓度Mg²⁺泡沫体系中，低、高浓度时的峰值比对应Na⁺泡沫体系要小，中浓度时的峰值最高。

2.4   扩散系数

通过分析O_1‒5与水分子的径向分布函数可知，钙镁离子的存在对表面活性剂头基与水的相互作用有影响，但无法衡量O_1‒4与水分子间相互作用的稳定性。二者相互作用的稳定性可通过扩散行为反映。粒子的均方位移（MSD）是衡量在特定时间间隔内，粒子位移量平方的平均值^[23]，现提取各泡沫体系平衡后100 ps的轨迹文件，得到不同泡沫体系中O_1‒3、O₄与结合水的均方位移曲线，如图7所示。

图  7  不同泡沫体系中O_1‒3,O₄及结合水的均方位移曲线

Figure  7.  Mean square displacement curves of O_1‒3,O₄ and bound water in different foam systems

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由图7可知，O_1‒3、O₄与结合水在不同浓度含盐泡沫体系中的均方位移曲线随时间增加而增长，且每条曲线的斜率大致保持不变。其中O_1‒3、O₄和结合水的斜率在高浓度Ca²⁺泡沫体系中均为最小，O_1‒3与结合水在低浓度Na⁺泡沫体系中最大，而O₄在低浓度Ca²⁺泡沫体系中最大。均方位移^[24]表示粒子相较于其初始位置的变化情况，其曲线斜率的大小与扩散系数有关，扩散系数D体现粒子的扩散速度^[25]，其计算公式为

式中：N为系统的扩散分子数目；r_i(t)为t时刻粒子的位置；r_i(0)为粒子的初始位置。

不同泡沫体系中O_1‒3、O₄与结合水的扩散系数，见表2。由表2可知，O_1‒3在Ca²⁺与Na⁺泡沫体系中的扩散系数随浓度的增加而减小，而在Mg²⁺泡沫体系中的扩散系数，在中浓度时最大，高浓度次之，低浓度最小，且Ca²⁺、Mg²⁺泡沫体系中的扩散系数低于对应的Na⁺泡沫体系。O₄在Ca²⁺泡沫体系中的扩散系数随浓度的增加而减小，而在Mg²⁺与Na⁺泡沫体系中的扩散系数随浓度的增加先增大后减小，其中Mg²⁺泡沫体系中低浓度时的扩散系数最小，而Na⁺泡沫体系中高浓度时的扩散系数最小。结合水在不同浓度含盐泡沫体系中，扩散系数随离子浓度的增加而逐渐减小，且Ca²⁺、Mg²⁺泡沫体系中的扩散系数低于对应的Na⁺泡沫体系。另外，在离子浓度一定时，除O₄在低浓度Ca²⁺及高浓度Mg²⁺泡沫体系时反常外，O_1‒3、O₄及结合水的扩散系数依次增大。

表  2  不同泡沫体系中O_1‒3，O₄及结合水的扩散系数（D，10^-10m²·s⁻¹)

Table  2.  Diffusion coefficient (10^-10 m²·s⁻¹) of O_1‒3, O₄ and bound water in different foam systems

泡沫	Ca2+				Mg2+				Na+
	低	中	高		低	中	高		低	中	高
O1‒3	2.7	1.1	0.5		1.5	1.9	1.0		3.9	2.8	2.4
O4	337	2.8	2.3		2.8	3.4	76.7		9.3	11.5	5.7
Water	10.1	5.9	2.6		11.1	7.6	5.2		15.0	13.0	9.5

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2.5   氢　键

氢键就是键合于1个分子或分子碎片X—H上的氢原子于另外一个原子或原子团之间形成的吸引力，表示为X—H$\cdots $Y，其中“$\cdots $”代表氢键，X为氢键供体，Y为氢键受体^[25]，如图8所示。现利用脚本文件统计平衡后500 ps内，各泡沫体系轨迹文件中O_1‒3、O₄与水分子间氢键的平均数目、平均键长键角。脚本文件中定义氢键键角θ范围为90°～180°，键长L范围为0～3 Å。不同浓度含盐泡沫体系中表面活性剂头基氧原子与水的氢键统计情况，见表3。由表3可知，Ca²⁺泡沫体系中，O_1‒3与水分子间氢键的平均数目、平均键长及平均键角随浓度的增大而减小，而O₄与水分子间氢键的平均数目、平均键长及平均键角随浓度的增大先增大后减小，且低浓度时最小。Mg²⁺泡沫体系中，O_1‒3、O₄与水分子间氢键的平均数目、平均键长及平均键角随浓度的增大先增大后减小，且高浓度时最小。Na⁺泡沫体系中，O_1‒3与水分子间氢键的平均键长及平均键角随浓度的增大而减小，平均数目随浓度的增加先增大后减小，高浓度时最小，而O₄与水分子间氢键的平均键长及平均键角随浓度的增大而增大，平均数目随浓度的增加先减小后增大，低浓度时最大。其中高浓度硬水离子泡沫体系中，O_1‒3与水分子的平均氢键键长键角在Mg²⁺泡沫体系中低于Ca²⁺。

图  8  氢键示意

Figure  8.  Schematic diagram of hydrogen bonding

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表  3  不同泡沫体系中O_1‒3、O₄与水的氢键统计情况

Table  3.  Statistics of hydrogen bonding between O_1‒3, O₄ and water in different foam systems

统计项目		Ca2+				Mg2+				Na+
		低	中	高		低	中	高		低	中	高
O1‒3	平均数目	365	356	311		346	377	305		375	378	363
	平均键长	1.63	1.54	1.36		1.38	1.63	1.46		1.75	1.56	1.53
	平均键角	108	106	91.8.6		94.8	111	92.6		116	105	102
O4	平均数目	134	139	136		143	148	121		141	129	133
	平均键长	0.60	0.64	0.56		0.65	0.71	0.62		0.58	0.60	0.64
	平均键角	97.9	99.9	94.5		90.9	93.2	98.7		94.5	96.8	97.6

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为进一步考察O_1‒3、O₄与水分子间氢键键长键角的详细分布情况，通过脚本文件统计平衡后500 ps内，各泡沫体系轨迹文件中O_1‒3、O₄与水分子间氢键键长键角的概率密度分布函数（probability density function，PDF）。以键角概率密度分布为横轴，键长概率密度分布为纵轴，颜色梯度对应键长变化，气泡大小代表键角大小，绘制O_1‒3与水分子间氢键键长、键角联合概率密度分布的气泡图，如图9所示。图中气泡坐标信息反映当PDF(L)与PDF(θ)最大时，氢键的相关情况。由图9可知，当泡沫体系PDF(L)最大时，除高浓度Mg²⁺(L=1.34 Å) 及中浓度Na⁺(L=1.38 Å) 泡沫体系外，其他体系所对应的键长均为1.36 Å，当泡沫体系PDF(θ)最大时，Ca²⁺泡沫体系中，低、高浓度为167°，中浓度为166°，Mg²⁺泡沫体系中，中、高浓度为168°，低浓度为166°，Na⁺泡沫体系中，低、中浓度为167°，高浓度为166°。其中紫色框内的y值，在Ca²⁺、Mg²⁺泡沫体系中随浓度的增加而增大，且均大于对应浓度的Na⁺泡沫体系。Ca²⁺、Mg²⁺泡沫体系在黄色框内的x值同样均大于对应浓度的Na⁺泡沫体系。但此时，x值在Ca²⁺泡沫体系中随浓度的增加而增大，而在Mg²⁺、Na⁺泡沫体系中却随浓度的增加先增大后减小。

图  9  O_1‒3与水分子间氢键键长、键角联合概率密度分布的气泡图

Figure  9.  Bubble diagram of joint probability density distribution of hydrogen bond length and bond angle between O_1‒3 and water molecules

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O₄与水分子间氢键键长、键角的概率密度分布如图10所示。由图10可知，各泡沫体系中，键长的概率密度分布函数出现明显的单峰曲线，键角的概率密度分布函数为双峰曲线。键长概率密度分布函数最大时，键长由大到小对应的浓度，在Ca²⁺泡沫体系中，依次为低>高>中，在Mg²⁺泡沫体系中，依次为高>中>低，在Na⁺泡沫体系中，依次为中>低>高。键角概率密度分布函数在第1峰附近时，Ca²⁺泡沫体系中，低浓度最小，高浓度最大，Mg²⁺泡沫体系中，高浓度最小，中、低浓度差别较小，Na⁺泡沫体系中，低浓度最小，中浓度最大；键角概率密度分布函数在第2峰附近时，Ca²⁺泡沫体系中，中浓度最小，高浓度最大；Mg²⁺泡沫体系中，高浓度最大，低浓度最小；Na⁺泡沫体系中，中浓度最小，低浓度最大。对比图8，O₄与水分子间氢键的键角相当，而键长（L>1.7 Å）明显大于O_1‒3与水分子间氢键键长（L<1.38 Å）的长度，键长越长相互作用越弱，这揭示了O_1‒3比O₄对水的相互作用强烈的微观本质。

图  10  O₄与水分子间氢键键长、键角的概率密度分布

Figure  10.  Probability density distribution of hydrogen bond length and bond angle between O₄ and water molecules

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3.   结论

1）矿井水质硬度越高，泡沫体系的界面张力越大，高硬水条件下钙、镁泡沫体系的界面张力平均值大于100 mN/N，该条件下的界面厚度最薄，抗干扰能力最低，泡沫稳定性最差。

2）表面活性剂头基氧原子是维持泡沫稳定性的关键要素，O_1‒3对水的吸附能力是O₄的3倍。不同浓度Ca²⁺泡沫体系中结合水的平均扩散系数为6.2×10^‒10 m²/s小于Mg²⁺泡沫体系的平均扩散系数7.97×10^‒10 m²/s，表明Ca²⁺泡沫体系较Mg²⁺泡沫体系对水的束缚能力更强。

3）不同离子种类对泡沫稳定性的影响不同。在中硬水和硬水条件下的泡沫体系中，Mg²⁺泡沫体系中O_1‒3与水分子间的平均氢键键长为1.505 Å，小于Ca²⁺泡沫体系的1.585 Å，说明Mg²⁺泡沫体系中的氢键作用更强。而在高硬水条件下，Mg²⁺泡沫体系中的O_1‒3与水分子氢键的平均数目为305，平均键长为1.46 Å，Ca²⁺泡沫体系中氢键的数目平均为311，平均键长为1.36 Å，说明此时Ca²⁺泡沫体系中的氢键作用表现得更强。

在未来的研究中，将继续深入探讨不同离子种类和浓度对表面活性剂分子聚集行为、电荷分布和水分子氢键网络的影响，从而进一步揭示其在泡沫稳定性中的作用机制。同时扩展研究范围，考虑除水质硬度外，其他条件（如pH、温度等）对泡沫稳定性的影响，进而更深入、全面地开展有关问题研究。